硅基稀磁半导体薄膜的制备及其结构和输运性质的研究

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作为二十世纪的“四大发明”之一,半导体在信息处理方面得到了广泛的应用。铁磁性的材料则是应用在信息存储方面。信息处理是利用半导体中电子的电荷自由度,信息存储则是利用了电子的自旋。是否能制备一种材料能同时利用电子的电荷特性和自旋特性?磁性半导体就是这样一种材料。它是通过在一般非磁性半导体中掺入部分磁性离子,使其取代非磁性阳离子所形成的一类新型半导体材料。磁性半导体材料的制备及其物理特性研究,已成为科学家们研究的热点。我们使用分子束外延(Molecular beam epitaxy, MBE)的技术,对硅(Si)基磁性半导体薄膜的制备进行了研究。我们制备了Fe掺杂的Si薄膜,为了研究其生长机理,我们改变了Fe的掺杂浓度、薄膜生长的速率和衬底温度;为了研究衬底对薄膜的影响,我们还采用了不同导电类型的衬底(p型和n型)。利用在位俄歇电子能谱(AES)分析了薄膜表面的组分。用二次离子质谱(SIMS)分析了沿薄膜生长方向Fe原kl子的浓度分布。用原子力显微镜(AFM)分析了薄膜的表面形貌,用X射线衍射(XRD)、拉曼(Raman)光谱和透射电子显微镜(TEM)分析了薄膜的微观结构。研究表明掺杂的Fe浓度越大,薄膜的表面粗糙度越大;p型衬底上生长的薄膜比在n型衬底生长的薄膜有更平整的表面;相比在200℃时生长的薄膜,在250℃生长的薄膜表面更粗糙些。当生长的薄膜厚度为40nm时,薄膜有很好晶体结构,而当薄膜厚度达到80nm,薄膜则为非晶结构。通过用SIMS对薄膜的组分进行分析,发现Fe原子在沿薄膜生长方向均匀分布,没有看到Fe原子的表面偏析行为。40nm厚的Fe0.04Si0.96薄膜的横截面试样高分辨率的TEM图像则表明薄膜是在Si(100)衬底上外延生长的,没有观察到Fe的团簇。在XRD谱和Raman光谱中,在Fe含量不超过7%的薄膜中,没有看到FexSi1-x化合物的相关信号。我们研究了Fe0.04Si0.96薄膜在低温下的输运性质。通过拟合薄膜电阻率ρxx与温度的倒数1/T的关系发现,在两个低温区对应两个不同的激活能,它们分别是40meV和2.5meV。这说明由于Fe掺杂在Si的禁带中引入了受主能级,这个能级在价带顶约40meV处。对于足够高浓度的Fe掺杂,这些分立的能级会形成个杂质带,在低温下,由于价带中载流子不激活,薄膜导电以杂质带中空穴的跳跃导电为主,其激活能为2.5meV。对薄膜的磁阻测量则表明在薄膜呈现出正磁阻效应。通过测量磁阻随温度的变化关系(磁场垂直于样品表面),我们看到随着温度的降低,磁阻(MR)的值不断增大,在30K左右磁阻达到了最大值935%(磁场为3T),随后磁阻随温度的降低而降低。此外,我们改变磁场方向、电流方向与薄膜表面之间的配置关系,在磁场垂直于样品表面(MR-P)、磁场平行于样品表面且垂直于电流方向(MR-T)、磁场平行于样品表面且平行于电流方向(MR-L)分别测量了样品的磁阻,我们发现MR-P的值最大,MR-L的值最小。我们尝试用载流子在磁场作用下运动轨迹的偏转和波函数收缩的理论给予了解释。我们测量了薄膜的Hall效应,在30K以上只观察到了正常Hall效应,其Hall系数为正说明薄膜中的载流子为空穴。当温度低于30K时,观察到了反常Hall效应,若进一步降低温度,在小于27K时用经验公式外推出的Hall系数为负。我们用双载流子模型很好地拟合了这种Hall系数随磁场复杂的变化行为,确定出薄膜中的两种载流子均为空穴。并且通过拟合,我们还得到了这两种空穴的数密度、迁移率随温度的变化关系,进一步分析数据之后得出两种载流子的激活能分别为45和2.5meV,这两个数值与通过薄膜电阻率随温度的变化拟合出的激活能40和2.3meV相接近。此外,我们还制备了Mn掺杂的Si薄膜,发现在同样的样品生长条件下,Mn表现出与Fe不同的掺杂行为,少量的Mn掺杂一方面引起生长的Si非晶化,另一方面容易形成MnxSi1-x化合物。低温退火可以提高薄膜的质量并且增强薄膜的磁性。我们还用XRD和Raman光谱分析了MnxSi1-x薄膜的结构随退火温度的演化,发现在MnxSi1-x化合物形成的初期,Raman光谱相比XRD在MnxSi1-x化合物结构表征方面有更高的灵敏度,我们还给出了MnxSi1-x化合物相的Raman光谱。
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