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电催化剂的成本、催化活性以及稳定性是制约质子交换膜燃料电池(PEMFC)产业化的重要因素。其中,载体的耐腐蚀性能是决定电催化剂稳定性的关键因素之一。Pt/C是PEMFC中广泛使用的催化剂,由于Pt资源匮乏、价格昂贵,导致该电催化剂的成本居高不下。为了进一步提高PEMFC催化剂的稳定性并降低其成本,本论文开展了强耐腐蚀性碳载体和低成本、高活性新型碳基催化剂的研究工作。
首先,采用溶胶凝胶聚合-高温热解法,制备了高石墨化炭干凝胶(GCXs)载体,深入研究了合成条件对GCXs比表面积、孔结构及稳定性的影响。研究结果表明,所制备的GCXs载体材料具有中孔结构多、石墨化度高和耐腐蚀性强的特点。
其次,以GCXs为载体,采用乙二醇还原法制备了Pt/GCXs催化剂,通过电化学表征和单电池测试,结合XRD、TEM、ICP-AES等表征,研究了催化剂的性能及其影响机制。结果表明,GCXs载体的高石墨化、多中孔结构,可有效地提高Pt/GCXs催化剂的稳定性和Pt利用率。
最后,通过溶胶凝胶聚合-氨气热解法,合成了结构可控的新型氮掺杂炭干凝胶(N-CX)催化剂,并考察了其氧还原催化性能。研究结果表明,在酸碱两种体系中,N-CX催化剂均具有较好的氧还原反应催化活性、选择性和稳定性。在碱性体系中,N-CX的催化活性和商业化Pt/C催化剂相当,且其稳定性优于后者。因此,N-CX作为氧还原催化剂具有良好的应用前景。