【摘 要】
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燃料电池已经成为一种高能量密度的清洁型燃料。在整个燃料电池体系中,金属催化剂通常会占据总成本的很大比例,而作为氧化还原反应常用的催化剂,金属铂基催化剂则存在生产成本高昂、耐久性差的缺点。所以采用更廉价的非贵金属催化剂来替代传统的贵金属催化剂,对实现氧化还原催化剂的商业化应用具有重大意义。由金属有机骨架衍生的碳材料有着它本身的独特优势,如:比表面积大,可调控的孔隙结构等优点。所以,本文主要从开发替代
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燃料电池已经成为一种高能量密度的清洁型燃料。在整个燃料电池体系中,金属催化剂通常会占据总成本的很大比例,而作为氧化还原反应常用的催化剂,金属铂基催化剂则存在生产成本高昂、耐久性差的缺点。所以采用更廉价的非贵金属催化剂来替代传统的贵金属催化剂,对实现氧化还原催化剂的商业化应用具有重大意义。由金属有机骨架衍生的碳材料有着它本身的独特优势,如:比表面积大,可调控的孔隙结构等优点。所以,本文主要从开发替代铂基的非贵金属催化剂入手,设计了2种不同结构的新型钴-氮-碳材料催化剂,研究内容和结论如下:(1)利用外加三聚氰胺,通过浸渍法成功合成并制备出不同含氮量的ZIF-67-x C3H6N6前驱体。利用热解制备出具有高含氮量的氮掺杂的多孔碳催化剂CoNC-0.5C3H6N6-700,在碱性条件下具有最高的氧还原催化活性,可能是Co含量较多可以暴露更多的活性位点,形成的微孔介孔等级的孔结构也有助于物质传递。(2)利用外加PVP,共沉淀制备出Zn3[Co(CN)6]2-n PVP前驱体。通过热解制备出形貌和孔结构可调的金属钴锌氮掺杂的多孔碳纳米微球。热解过程中Zn的蒸发以及PVP被分解产生了丰富的微孔和介孔,形成的双金属Co Zn@NG-4PVP-900具有高含氮量、高比表面积以及特殊的壳层结构,因此Co Zn@NG-4PVP-900在碱性介质中具有良好的电催化活性。
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