基于过一硫酸盐活化降解有机污染物及其机理研究

来源 :合肥工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yishumi1
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因为高效性和无选择性降解有机污染物,高级氧化技术(AOPs)引起了广泛关注。过一硫酸盐(PMS)是AOPs过程中常用的氧化剂,具有水溶性好、安全无毒、方便存储等优势。但PMS的活化需要重金属和过渡金属催化,此过程可能释放重金属离子,产生次生污染。因此,具有较好的催化活性和持久性催化剂是PMS活化及降解有机污染物的关键。本论文以罗丹明B(Rh B,一种常用的染料)和甲硝唑(MNZ,一种硝基咪唑类抗生素)为目标污染物,研究了ɑ-Mn O2/坡缕石活化PMS降解Rh B的动力学和机理,分析了Cu Fe2O4/坡缕石活化PMS降解Rh B的动力学和机理,研究了Fe3O4/g-C3N4作为光催化剂耦合PMS降解MNZ。本论文研究的主要内容和结论如下:1. 研究了ɑ-Mn O2/坡缕石(ɑ-Mn O2/Pal)活化PMS降解Rh B的动力学和机理。通过水热法制备了α-Mn O2和Pal复合材料(α-Mn O2/Pal),FE-SEM,EDS和XRD分析表明,α-Mn O2成功负载在坡缕石上。α-Mn O2/Pal的比表面积为159.13m2/g,明显高于Pal和α-Mn O2的比表面积。在同时添加0.10 g/Lα-Mn O2/Pal和0.10g/L PMS的条件下,180分钟内20 mg/L Rh B的降解效率高达100%。Rh B的降解符合伪一级反应动力学,速率常数为0.02041 min-1。降解效率随α-Mn O2/Pal剂量、PMS浓度和温度的增加而增加。在p H<5.5时,Rh B的降解效率较高,但p H>5.5时,降解效率明显被抑制。在优化条件下,Rh B的矿化率达到51.2%。降解过程中起主要作用的自由基为O2.-1O2。α-Mn O2/Pal复合材料连续使用三次后,Rh B的降解效率仍然达到94%。与Pal或α-Mn O2相比,合成的α-Mn O2/Pal复合材料在活化PMS降解Rh B方面具有明显的优势。2. 分析了Cu Fe2O4/坡缕石(Cu Fe2O4/Pal)活化PMS降解Rh B的动力学和机理。通过溶胶-凝胶燃烧氧化法合成了磁性Cu Fe2O4/Pal复合材料,SEM和EDS分析结果表明Cu Fe2O4成功负载到坡缕石上。采用Cu Fe2O4/Pal活化PMS降解Rh B,并考察多种影响因素对Rh B降解的影响。Cu Fe2O4/Pal活化PMS降解Rh B符合伪一阶动力学模型且动力学常数为0.01650 min-1。当Cu Fe2O4/Pal投加量从0.10 g/L增加到0.30 g/L时,Rh B的降解效率从89.2%升高到100%;PMS浓度从0.05 g/L增加到0.10g/L时,Rh B的降解效率也随之升高。但当PMS用量超过0.20 g/L时,降解效率没有进一步提高反而略微有所下降;在p H<5.5时,Rh B的降解效率较高,但p H>5.5时,降解效率明显被抑制;Rh B初始浓度从10 mg/L增加到40 mg/L将会减缓其本身的降解效果。自由基淬灭实验结果表明,1O2和O2.-是起主要作用的自由基。Cu Fe2O4/Pal复合材料具有很好的稳定性,能够重复利用。3. 研究了Fe3O4/g-C3N4耦合可见光活化PMS降解MNZ。通过原位共沉淀法合成了Fe3O4/g-C3N4复合材料。在自然光照射条件下,添加0.10 g/L Fe3O4/g-C3N4和0.40 g/L PMS,240min内20 mg/L的MNZ被完全降解,显示了Fe3O4/g-C3N4复合材料的光催化协同作用和活化PMS效果。当Fe3O4/g-C3N4投加量由0.10 g/L增加到0.20 g/L时,MNZ的降解效率由59.9%增加到100%。当PMS浓度由0.20 g/L增加到0.40 g/L时,MNZ的降解效率明显提高。过量(0.50 g/L)的PMS使其降解效率不升高反而有略微下降。自由基淬灭实验表明,MNZ的降解由O2.-、e-、h+、SO4.-和.OH等活性自由基共同作用的结果。
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