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TiO2因具有化学性质稳定、价格低廉、无毒、可重复利用等优点而成为应用最广泛的光催化材料。粉煤灰漂珠是从粉煤灰中浮选出来的一种新型多功能颗粒材料,具有质轻、耐磨性强、抗压强度高、分散性流动性好、稳定性好等优点。本论文以粉煤灰漂珠为载体,采用溶胶-凝胶法制备了TiO2/漂珠、Fe-TiO2/漂珠、N-TiO2/漂珠三种光催化材料,通过X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅立叶变换红外光谱仪(FTIR)、紫外-可见分光光度计(UV-vis)等手段对粉煤灰漂珠以及三种催化剂的结构和特性进行了表征,通过光催化降解亚甲基蓝溶液的实验,系统地研究了煅烧温度、煅烧时间、负载次数等制备条件对三种材料的光催化性能的影响,优化了制备条件。主要结论如下:
(1)以钛酸丁酯为前驱物,采用溶胶-凝胶法成功制备了TiO2/漂珠漂浮型复合光催化剂。TiO2主要以薄膜形式负载到漂珠表面。煅烧温度为350℃时TiO2即出现锐钛矿相,随着煅烧温度的升高,TiO2的晶型趋于成熟,在650℃时由锐钛矿向金红石相转变。当溶胶pH=5、煅烧温度为450℃、煅烧时间为2h、添加聚乙二醇、负载两次时制备的TiO2/漂珠催化活性最好,对亚甲基蓝具有最高的降解率,紫外光照射9h的降解率达到96.4%。
(2)以硝酸铁为原料,采用溶胶-凝胶法成功制备了Fe-TiO2/漂珠样品,UV-vis光谱显示:Fe3+掺杂后,TiO2/漂珠的光响应波长范围拓宽至可见光区,产生可见光活性。Fe3+的掺杂有助于TiO2的晶化,能够促进其由锐钛矿向金红石相转变。当Fe3+/Ti4+摩尔配比为0.01%、煅烧温度为450℃时制备的Fe-TiO2/漂珠在可见光条件下的光催化活性最好,可见光照射9h对亚甲基蓝的降解率达到49.9%。
(3)以尿素为氮源,采用溶胶-凝胶法制备了N-TiO2/漂珠样品,UV-vis光谱显示:掺杂N元素后,TiO2/漂珠在400~700nm的可见光范围内的光吸收强度大大提高了。N的掺杂有助于TiO2的晶化,能够促进其由锐钛矿向金红石相转变。当N/Ti摩尔配比为25%、煅烧温度为450℃时制备的N-TiO2/漂珠在可见光条件下的光催化活性最好,可见光照射9h对亚甲基蓝的降解率达到57%。