水环境保护是当前人类社会广泛关注的一个问题。但自有统计以来,我国总污水排放量达到了1.32×1012 m3,而直接排放的污水有6.12×1011 m3,分别接近我国水资源总量的二分之一和四分之一,足以可见我国的水体污染严重程度。工业革命后有机化合物大量产生、使用和排放,进一步加剧了生态环境的污染。这些化合物容易累积,难以去除,严重威胁地球水生态和生物安全。由于传统物理和生物废水处理方法的局限性,一些达标排放的工业废水如药品、消费品和工业化学品仍然存在相当浓度的有机污染物,这些废水的排放会使这些难降解有机物持续进入水体中。而高级氧化工艺（AOPs）作为一系列旨在通过反应生成包括羟基自由基（·OH）在内的活性高,氧化性强的活性氧物种（ROS）,利用它们氧化和去除水和废水中有机物（有时是无机物）的化学处理方法,能够将绝大部分有机物完全矿化或通过氧化分解大分子物质提高其可生化性,具有很好的应用前景。传统的AOPs是以芬顿（Fenton）反应为代表,但是芬顿反应存在一系列问题如对反应条件要求比较高（pH=2～3）、产生铁泥、过氧化氢（H2O2）利用率低等。在近年来发展迅速的AOPs中,基于过硫酸盐的AOPs由于可以产生具有高氧化还原电位（2.60～3.10 V,随pH变化）和较长半衰期（30-45μs）的硫酸根自由基(SO4·-)来高效氧化和消除难降解的有机污染物而具有相当的优势。虽然均相活化过硫酸盐的活性很高,但催化剂回收的难度和过高的投入成本都限制了其进一步的实际工程应用。而非均相催化活化的研究则在一定程度上解决了这个问题。不过目前来说,过硫酸盐非均相催化剂的研发还是存在以下一些不足:第一,过渡金属催化剂金属离子的溶出不容忽视;第二,非金属材料的催化活性仍然有限;第三,非金属材料催化活化过硫酸盐降解有机污染物的机理也没有得到完全揭示。因此,本论文基于上面列出来的三个关键问题,拟开发具有良好性能的过硫酸盐非均相催化活化非金属催化剂,并深入地揭示其活化反应机理。由于石墨相氮化碳（g-C3N4）具有独特的二维大π键共轭平面网状结构,而且对其进行非金属改性易于操作和调控,并在保证其非金属特性的同时可以改变其表面电子分布。基于课题组之前非金属杂原子掺杂g-C3N4的研究成果,本论文在g-C3N4基础上进行进一步的改性,使改性后的材料在无可见光辐射条件下能够通过加快自身与过硫酸盐或自身与污染物间的电子转移从而促使过硫酸盐活化进而实现污染物的降解。具体研究内容分为以下两个部分:石墨碳环共轭的石墨相氮化碳的制备及其催化过硫酸盐性能研究。以g-C3N4为基础,通过引入可以有效地调节能带结构和电子传输性能,导电性能良好的官能团——石墨碳环,使g-C3N4官能化。引入的石墨碳环截面通过π共轭键与g-C3N4骨架紧密连接,构建了基于g-C3N4的平面内异质结构,从而调节了g-C3N4复合材料的电子密度分布,从而实现无阻碍地进行平面内的电荷转移。优化的碳环共轭石墨相氮化碳(CCN0.1)具有多孔结构和可调的电子结构,在不需要光辐射的情况下具有优异的PMS催化活化性能,其比活性明显优于非金属掺杂的g-C3N4。实验结果和理论计算表明,CCN0.1中具有高电子密度的g-C3N4和具有低电子密度的共轭碳环分别激发PMS的还原和氧化,同时也促进了溶解氧在高电子密度g-C3N4处的还原。此外,CCN0.1在催化活化PMS的过程中表现出较强的稳定性,CCN0.1/PMS体系在实际工业废水修复中也展现出了潜在的效果。氮掺杂碳纳米片的制备及其催化过硫酸盐性能研究。在官能化的理论基础之上,将g-C3N4碳化,把g-C3N4的庚嗪环完全转化为碳的sp2杂化结构,制备了氮掺杂的碳纳米片（NCN-900）。NCN-900具有大比表面积,高含氮量和优异催化活性,用准一级动力学拟合的反应速率常数达到3.1 min-1。电子顺磁共振（EPR）测试和淬灭实验共同证实了单线态氧（1O2）是NCN-900/PMS体系中的主要ROS。基于X射线光电子能谱分析（XPS）和理论计算,揭示了1O2的生成源于PMS在NCN-900中石墨氮原子附近的缺电子碳原子上氧化生成的过硫酸根自由基(SO5●-)与H2O反应这一途径。此外,NCN-900/PMS体系也适用于实际工业废水的处理。这不仅突出了g-C3N4在制备高性能氮掺杂碳材料方面的应用优势,而且为无金属过硫酸盐活化过程中产生1O2提供了新的见解,为实际污染废水的绿色修复提供了光明的前景。