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关键核素在拟选高放废物处置库围岩中的迁移研究是高放废物地质处置库预安全评价中十分重要的一个组成部分。其中,129I因半衰期长、吸附性弱、危害性大等特点而备受关注。本论文以短半衰期放射性核素125I代替129I,以甘肃北山深部花岗岩为对象,北山地区地下水为载体,模拟研究高放废物中包含的弱吸附性放射性核素129I在深部花岗岩中的迁移扩散行为,开展了以下工作:
1.测量了甘肃北山深部花岗岩、蚀变花岗岩和内蒙古高庙子膨润土的基本理化性质:用粉末X射线衍射(XRD)技术分析其矿物组成,用成像光电子能谱(XPS)和X射线荧光两种方法确定其化学成分,用热重分析方法(TG)观察其热稳定性,用电感耦合等离子体发射光谱(ICP)方法测定岩粉饱和水中K+、Na+、Ca2+、Mg2+等常见离子的浓度。结果显示,蚀变花岗岩的矿物组成和化学组成与正常花岗岩均有一定差别,蚀变花岗岩的热稳定性也较差。因此,核素可能更易于在蚀变花岗岩中扩散。内蒙古膨润土为蒙脱石结构的钠基膨润土,具有高硅低铝的特点,其岩粉饱和水的硬度较大,Ca2+、Na+浓度较大。
2.用实验室模拟方法研究了125I在北山花岗岩岩片中的扩散情况,得到了具有峰值特征的扩散曲线。针对125I的衰变特点对溶质扩散方程进行了衰变和吸附两项修正。以修正后的方程为依据对实验扩散曲线进行了拟合,拟合曲线与实验数据吻合良好。通过计算得到了125I在北山花岗岩中的表观扩散系数,不同厚度岩片的结果较为一致,平均值为(1.0±0.4)×10-11m2·s-1。
3.讨论了核素的衰变和吸附特性对扩散曲线的影响情况。以修正后的扩散方程为依据,预测了一系列具有不同半衰期和吸附系数之核素的扩散曲线。衰变常数和吸附系数对一维扩散曲线的影响各不相同,衰变常数的大小影响扩散曲线的形状,吸附系数的大小影响扩散曲线的上升趋势,不同的核素的扩散曲线可有很大的差别。
4.研究了125I在北山花岗岩、蚀变花岗岩粉末及高庙子膨润土中的吸附情况。用测量液相中的放射性核素浓度变化和测量固相中的放射性核素浓度两种方法计算了Rd值。结果显示,这几种物质对125I的吸附性能都很弱,其Rd值在0.1~0.3ml/g之间。