济南市大气不同粒径颗粒物化学组成特征及来源解析

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近年来我国华北地区乃至全国频发爆发灰霾事件,严重危害到生态环境和人类健康,大气细颗粒物污染已成为我国亟待解决的问题之一。本研究重点关注PM1.0和PM2.5中不同成分的污染特征和颗粒物中水溶性离子的粒径分布特征,通过对济南城市地区大气颗粒物组分进行分析,揭示其污染特征,并利用后推气流轨迹并结合主成分分析法研究长距离传输对济南空气污染的贡献和济南大气颗粒物来源,得到的主要结论如下:济南冬季 PM2.5,PM1.0和 PM1.0-2.5 的质量浓度分别为 160.04± 83.00μg/m3 95.06 ±40.99μg/m3和64.98 ± 52.67 μg/m3,细颗粒物污染严重,二次无机离子主要富集在粒径≤ 1.0μm范围内,颗粒物中二次无机离子增加促进了灰霾的形成。灰霾天气过程中,OC显著增加,主要富集粒径在≤1 μm颗粒中;EC也有所增加,粒径分布差异不明显;污染严重的天气更有利于SOC的生成。灰霾日无机元素的总质量浓度较非灰霾日明显增加,并且灰霾更有利于有毒有害元素累积。颗粒物粒径越小,越有利于人为污染元素的富集。济南夏季细粒子中二次生成的NH4+、SO42-、NO3-是最主要的无机离子组分,三者分别占WSIIs的25.21%、21.83%、35.92%。较细粒子而言,占比有所下降,分别为10.16%和35.20%。不同的是,Ca2+在粗粒子中质量浓度占比为30.59%,高于在细粒子中的3.26%。济南夏季二次离子NH4+、SO42-和NO3-呈单峰分布,主要分布在细粒子中,峰值均在1~1.8μm粒径范围内。Ca2+和Mg2+呈单峰分布,主要分布在粗粒子中,Ca2+峰值出现在5.6~10μm,Mg2+峰值出现在3.2~5.6μm。灰霾期间济南大气污染物的主要来源有二次生成、煤燃烧、生物质燃烧、土壤扬尘、垃圾焚烧等,其中二次生成和煤燃烧是最主要的污染源;影响济南地区夏季大气环境的污染源有二次生成、燃煤、土壤扬尘和生物质燃烧。济南冬季灰霾日大气主要受到低层大气中短距离传输的气团影响,并且该气团中颗粒物的水溶性离子浓度较高,来自北亚俄罗斯的气团长距离高空输送对非灰霾日影响重大;而来自黄海的远距离传输和山东周边河北、江苏、天津等地的区域传输是济南夏季气流的主要来源。
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