石墨烯基负载有机小分子催化剂的构建及其性能研究

来源 :上海师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:boat_y
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随着社会的持续发展,化工行业在国民经济中占有不可或缺的地位。但是传统的化工行业常常伴随着严重的环境污染,所以越来越多的化学工作者将目光聚焦在了绿色化学上面。绿色化学最终的目的是将污染从源头上消灭,也就是从源头上控制污染最终消灭污染,同时可以达到原子的充分利用。在现代工业催化中,绿色化学概念主要体现在两个方面:一方面,通过将均相催化剂固载的方式,可以大大的提高催化剂的使用寿命,这样即克服了均相催化剂分离和传统合成中产物难于分离的问题,同时也减少了一些均相催化剂可能带来的污染,即提高了效率,又减少了污染;另一方面,使用一些对于环境无害的溶剂例如水,即保护了环境,又降低了成本。如何选择高效率的非均相载体来构建高效非均相催化剂是现代工业催化中的绿色化学理念的重要体现。众所周知,之前的科研工作者已经研究了很多的非均相催化剂,并且开发了多种的非均相载体,例如SBA-15、MCM-41、碳纳米管、活性碳等等。这些非均相载体都得到了非常好的结果,但是,或多或少还是存在一些问题,例如传质问题、分散问题等等。相比较于这些传统的非均相催化剂载体,类石墨烯材料所具有的高比表面积、易分散、易于功能化和化学环境稳定性高等特点使得其成为一种新型的构建高效非均相催化剂的载体。本论文中介绍的工作主要是选用氧化石墨烯作为载体,通过后嫁接法,点击化学法等技术,合成了石墨烯基非均相催化剂,并将其成功地应用于催化一系列的有机合成反应。论文中通过一系列的表征和实验设计,研究了催化剂的催化剂及其构效关系。论文分为以下三个部分:1:通过后嫁接的方式将碱性官能团固定在氧化石墨烯的表面成功地构建我们希望得到的酸碱一体的催化剂(NH2-GO)。该部分工作主要是利用氧化石墨烯载体的酸活性位与引入的碱活性位实现酸碱双功能的作用,成功的催化了酸碱串联反应,并且重复使用5次以后活性没有明显的降低。2:将第一部分合成的催化剂成功应用到一系列酸碱协同催化的有机合成反应中,催化剂上的酸性和碱性活性中心可以在反应中起到协同催化的作用,并通过实验验证了协同催化的反应机理。同时也希望氧化石墨烯这一材料特殊的形貌在催化活性上有一个提高。催化剂在重复5次之后活性没有明显的降低。3:通过Click固载的方式将手性奎尼丁及其衍生物固载在氧化石墨烯的表面,成功地构建了我们希望得到的手性非均相催化剂,并将其应用于一系列手性有机合成反应中,可以得到与均相催化剂相当的活性和ee值。
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