纳米二氧化锰吸附-微波紫外降解四环素效能研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:vsrabbithhf
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我国是四环素生产和使用大国,2020年中国抗菌药的使用中四环素类占比30.52%。我国的四环素制备多采用发酵法,废弃的母液中四环素浓度高达1400mg/L,而170 mg/L的四环素就会对活性污泥造成剧烈的破坏,难以生物处理。吸附可以处理难以生物降解的废水,但是吸附法主要是将有机物从水中转移到吸附剂上,吸附后废弃的吸附剂往往按危险废弃物处理,费用高昂,限制着吸附法的应用。为达成吸附剂再生和污染物彻底降解的目的,本文采用水热法制备出来兼具吸附能力和微波吸收性能的纳米二氧化锰材料,使用此材料对四环素废水吸附后,再在微波紫外辐射场中进行再生,以使四环素从液相转移并富集到固相,进而被矿化实现无害化,同时吸附材料也获得再生,可以反复利用。为探索一条可同时实现污染物集中规模化处理、节能降耗的有机污染处理工艺提供技术支持。基于正交试验分析,考察了不同影响因素对水热法制备纳米二氧化锰材料的影响,结果表明因素主次顺序为反应物摩尔比,反应时间和水热温度。结合单因素优化实验,最终确定的反应条件为:温度140℃,反应时间12 h,浓盐酸用量3 m L。透射电镜显示,所制备的样品呈纳米管状结构,管长数百纳米,端口开放呈长方形。X射线衍射显示合成的材料是水合型二氧化锰;再生五次后的材料中出现Mn2O3和Mn3O4,导致再生五次后再生率下降。实验考察了温度,p H,投加量和共存离子等对纳米二氧化锰材料吸附四环素的影响,并对其吸附机理进行了研究。结果显示,温度对吸附的影响不大;酸性条件有利于吸附过程,最适p H与四环素废水实际p H比较接近;金属离子对吸附过程都有抑制作用;吸附过程在8 h基本达到平衡,理论上最大吸附容量184.82 mg/g,吸附过程中存在化学吸附和物理吸附;内部扩散是吸附的限速步骤。在微波-紫外体系下再生二氧化锰,以再生度为指标,考察了再生时间、空气流量和再生用量对再生效果的影响,初步探讨了四环素降解的机制。实验确定的最佳再生参数为:二氧化锰再生用量1 g,再生时间25 min,空气流量为0.028m~3/h;单次再生的再生率为99.7%,再生五次内仍有较好的吸附效果;紫外灯强化了中间产物的矿化过程。
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