三维卤化钙钛矿在光伏和光电功能器件领域有非常广阔的应用前景。然而,三维卤化钙钛矿在光照、高温、潮湿等环境中稳定性差阻碍其大模应用。因此,迫切需要增强三维卤化钙钛矿的稳定性或开发稳定性优异的替代产品。低维钙钛矿以优异的稳定性和可调控的光电性能,被证实是三维卤化钙钛矿最有潜力的替代品。然而,低维卤化钙钛矿的禁带宽度大且面外载流子迁移率低,基于低维卤化钙钛矿制备的光伏和光电器件性能不如三维体系。禁带宽度和载流子迁移率主要由电子结构决定,因此,亟需从原子尺度阐明低维卤化钙钛矿电子结构对其光电性能的影响,且需要对电子结构进行调控以提升低维钙钛矿的光电性能,从而为实验中实现光电性能的提升和新型高性能低维卤化钙钛矿材料的开发和设计提供理论指导。基于上述分析,本论文采用第一性原理计算方法详细地研究了低维卤化钙钛矿的电子结构,并采用官能团、掺杂、应变、结构维度等方法对低维卤化钙钛矿包括电子结构、光吸收、载流子迁移率等光电性能进行调控。本文主要研究内容及结果概括如下:(1)构建了Cs_2PbI_2Cl_2/TiO_2和Cs_2PbI_2Cl_2/BaSnO_3异质结,发现Cs_2PbI_2Cl_2与TiO_2形成的异质结光电性能更优异,且纵向应变可有效调控异质结的禁带宽度。(2)研究了A位有机阳离子的卤化作对二维卤化钙钛矿光电性能的调控,结果表明多卤素离子在二维卤化钙钛矿的导带产生了中间带,显著降低了二维卤化钙钛矿的禁带宽度,同时提升了二维卤化钙钛矿的光学吸收性能。(3)探究了类卤素离子SCN~-掺杂对零维卤化钙钛矿Rb_2SnI_6光电性能的调控,发现SCN~-与Sn~(2 )在导带的反键作用增强了带边色散,提升了Rb_2SnI_6的光电性能,且不同层间SCN~-的同向掺杂对光电性能提升效果更显著。(4)设计了纯无机二维Ruddlesden-Popper(RP)相层状混合卤素钙钛矿Cs_(n 1)M_nI_(n 1)Cl_(2n)(M=Sn,Pb)体系,计算结果表明二维层状体系Cs_(n 1)M_nI_(n 1)Cl_(2n)兼具优异的稳定性和光吸收性能,且[MI_2Cl_4]~(4-)层的厚度可调控体系的稳定性与光吸收特性。(5)探究了层数对二维层状Sn基钙钛矿BA_2SnI_4的电子结构、载流子迁移率和激子结合能的影响,发现层数增大有助于提升其光电性能,且二维BA_2SnI_4具有强烈的激子吸收,在光电器件具有良好的应用潜力。