O3/UV工艺降解2,2’,4,4’-四溴联苯醚废水的实验研究

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多溴联苯醚(Polybrominated Diphenyl Ethers, PBDEs)是世界是使用最广泛的一类溴代阻燃剂,在其209种同分异构体中,2,2’,4,4’-四溴联苯醚(BDE47)是分布最广、生物样品中含量最高、对生物和人体毒性最强的多溴联苯醚同系物之一。由于BDE47具有环境持久性、生物累积性、长距离迁移能力和高生物毒性等特性而备受国际关注,在2009年被列入《关于持久性有机污染物的斯德哥尔摩公约》附录A。近年来,BDE47在各种环境介质中的浓度呈上升趋势,体内和体外实验证明,BDE47的生态毒性可归纳为甲状腺毒性效应、神经系统毒性效应、生殖发育毒性效应等,对人类健康产生严重影响,因此研究BDE47的特性及其降解方法具有重要意义。本文以03/UV氧化技术为例,以环境中广泛存在的难降解的多溴联苯醚类化合物——BDE47为目标物,查阅了大量的相关文献,了解国内外研究现状,并对其去除效果、影响因素及降解机理进行了系统的研究,实验得出的结论如下:(1)单独臭氧法降解BDE47的实验结果表明:该方法可有效去除BDE47。单因素影响实验的结果表明:随着臭氧转化率的增加,BDE47去除率也不断提高;BDE47初始浓度提高,其降解率下降;在碱性条件下更有利于·OH的产生,因而BDE47去除率增加。臭氧法对BDE47的降解反应基本符合伪一级反应动力学规律,通过对影响臭氧化法降解BDE47的因子如臭氧转化率、BDE47初始浓度以及pH值等进行伪一级动力学拟合,得到的结果与单因素分析的结论基本一致。(2)通过对O3/UV工艺降解BDE47模拟废水的研究,从降解效率、动力学分析以及反应机理进行了探讨。结果表明,03/UV对BDE47降解效果明显,臭氧和紫外表现出很好的协同作用,四种条件下对BDE47处理效果顺序为:O2<UV<O3<O3/UV,60min后03/UV对BDE47的降解率达到83.8%。通过单因素分析,得知BDE47的降解效率随着溶液初始浓度的降低而升高,随着pH值、臭氧转化率和UV强度的增强而提高。动力学研究表明,BDE47的降解遵循伪一级动力学规律,动力学方程可表示为:-In(C/C0):0.0594+0.0331t,反应速率常数与BDE47初始浓度呈反比,与溶液pH值、臭氧转化率和UV强度呈正比。(3)借助GC-MS对降解产物进行了分析,主要的中间产物有2,4-二溴联苯醚(BDE7)和4-一溴联苯醚(BDE3)。其可能的降解途径为:首先BDE47失去溴原子,形成二溴联苯醚。然后,生成的二溴联苯醚继续被氧化,形成更低的溴代联苯醚,直至生成不能被氧化的中间产物。
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