【摘 要】
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随着社会工业化进程的加快,化石燃料已经无法满足人们的需求。氢气（H2）是零碳含量的能量载体,质量能量密度最高,被认为是化石燃料最理想的替代品。电解水制氢由于低温无碳等优点成为最有发展前途的制氢方法之一。然而,其阳极析氧反应（OER）的过电位高,导致能量消耗大,因此需要寻找一些更容易氧化的分子来代替阳极的OER反应,如甲醇、氨气、水合肼和尿素等。为了进一步降低反应的过电位,催化剂的研究势在必行。研究
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随着社会工业化进程的加快,化石燃料已经无法满足人们的需求。氢气（H2）是零碳含量的能量载体,质量能量密度最高,被认为是化石燃料最理想的替代品。电解水制氢由于低温无碳等优点成为最有发展前途的制氢方法之一。然而,其阳极析氧反应（OER）的过电位高,导致能量消耗大,因此需要寻找一些更容易氧化的分子来代替阳极的OER反应,如甲醇、氨气、水合肼和尿素等。为了进一步降低反应的过电位,催化剂的研究势在必行。研究表明,贵金属催化剂是目前最理想的催化剂,但是其成本高、丰度低、稳定性低而影响实际应用。非贵金属成本低、丰度高、稳定性高,是未来催化剂的发展方向。泡沫镍（NF）因为其独特的三维多孔结构、高导电性和稳定性,常常用作电催化剂基底。因此,在泡沫镍上设计合成非贵金属材料用于化学-辅助水电解（CAWE）制氢。本论文的主要内容包括以下几个方面:（1）Ni（OH）2@Ni Fe/NF的合成及其双功能催化性能的研究在本工作中,首先通过简单的溶剂热法合成Ni（OH）2/NF纳米片;其次,在其表面电沉积进行Ni Fe合金的包覆以制备具有莫特-肖特基结构的Ni（OH）2@Ni Fe/NF复合材料。同时,对沉积液中的Ni/Fe比例（0:4、1:3、2:2、3:1、4:0）以及沉积圈数（30 CVs、60CVs、90 CVs）进行了探讨。通过X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、扫描和透射电子显微镜（SEM、TEM）等对材料的物质组成、形貌以及元素价态进行了表征;并通过线性扫描伏安法（LSV）、循环伏安法（CV）、电化学阻抗谱（EIS）、多步阶跃曲线以及计时电流法（CA）等对材料的电化学性能进行了测试。结果表明,当Ni/Fe=2:2,且沉积60 CVs时的复合材料的催化性能最好,析氢电位(-220 m V,100 m A·cm-2,1 M KOH;-229 m V,100 m A·cm-2,1 M KOH+0.5 M urea)、析氧电位(1.584 V,200 m A·cm-2)以及尿素氧化电位(1.440 V,100 m A·cm-2)最低。当其组成双电极电解槽时,在50m A·cm-2时,电解水（OWS）和尿素-水（OUS）分别仅需要1.696 V和1.601 V的槽压,且在连续24小时的电解下电流密度基本不变,表现出较好的催化性能和稳定性。（2）Ni,N-Ni Mo O4/NF的合成及其双功能催化性能的研究在本工作中,第一步是水热合成钼酸镍;第二步是煅烧进行氮掺杂;第三步是采用动态氢泡模板法沉积金属镍。同时,探讨了电沉积时间（10、20、30分钟）对复合材料的影响。接着对材料进行了一系列的表征。结果表明,钼酸镍掺杂氮可以提高其催化性能,电沉积镍后,其催化性能进一步得到提升,这可能是因为Ni和N的引入不仅可以提高材料的导电性,还能增加材料表面的润湿性和吸附性,从而使得催化性能得到提高。当电沉积20分钟时（Ni,N-Ni Mo O4/NF-20）,析氢电位(-176 m V,100 m A·cm-2)最低,阳极尿素氧化反应（UOR）电位(1.444 V,100 m A·cm-2)也最低,远小于析氧反应（OER）的阳极电位(1.679 V,100 m A·cm-2),具有较好的催化性能和稳定性。（3）N-M/Co O/NF（M=Ni,Co,Mn）的合成及其多功能催化性能的研究在本工作中,采用水热法合成前驱体,在氨气气氛下煅烧生成具有莫特-肖特基结构的N-M/Co O/NF（M=Ni,Co,Mn）（记为N-Ni1CoxMnyO/NF,x=1、3、5,y=0.2、0.4、0.6）作为多功能催化剂。同时,对不同的Ni/Co比（1:1、1:3、1:5）以及Mn的掺入量（0.2、0.4、0.6 mmol）进行了探讨。电化学测试结果表明,当Ni/Co为1:3且Mn的掺杂量为0.4 mmol时,该催化剂呈现出规则的微米球形貌,具有较大的比表面积以及较好的催化性能。N-Ni1Co3Mn0.4O/NF所需的析氢反应(HER,-177 m V,100 m A·cm-2),尿素氧化反应(UOR,1.399 V,100 m A·cm-2)和水合肼氧化反应(Hz OR,0.103 V,300 m A·cm-2)的电势最小,远小于析氧反应(OER,1.600 V,100 m A·cm-2),具有较好的催化性能。
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