【摘 要】
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电致变色材料的研究已有50多年的历史,电致变色器件在组装形式、电致变色效果、材料的种类等方面都取得了较大的进展。近年来,多孔结构电极因有效的提高了电致变色器件的各项性能而受到广泛关注。然而随着柔性电子、可穿戴设备和人工智能等领域的飞速发展,以及器件集成化和微型化的大趋势下,基础研究和产业界均对电致变色领域提出了高柔性、多色彩以及多功能性等新的需求。多孔电极及器件在和满足以上迫切需求和实现新功能的过
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电致变色材料的研究已有50多年的历史,电致变色器件在组装形式、电致变色效果、材料的种类等方面都取得了较大的进展。近年来,多孔结构电极因有效的提高了电致变色器件的各项性能而受到广泛关注。然而随着柔性电子、可穿戴设备和人工智能等领域的飞速发展,以及器件集成化和微型化的大趋势下,基础研究和产业界均对电致变色领域提出了高柔性、多色彩以及多功能性等新的需求。多孔电极及器件在和满足以上迫切需求和实现新功能的过程中,也产生了许多新的科学问题,具体如下:（1）疏松的多孔机械性能较差,在复杂力场下易崩塌。构筑同时具有高离子电导率和优异机械性能的电致变色电极是一项极具挑战性的问题;（2）传统晶态电致变色材料具有致密的晶体结构,狭窄的晶格间距使得离子嵌/脱过程缓慢且需要克服较大空间位阻,影响了变色性能和长期稳定性,构建多孔结构并未解决晶格间缓慢扩散这一根本问题;（3）实现电致变色器件的多功能性的策略大多是利用不同活性材料或功能性器件的直接叠加。活性层数的增多带来了能量消耗、散热和接口等问题,多材料兼容性和界面问题也是巨大挑战。基于此,本课题围绕多孔电致变色材料的结构优化及孔道设计,构建了快离子传导以及多色彩、高柔性的高效电致变色电极,对电极的微观孔道结构与电致变色特性的关联性进行了深入讨论;以多孔电致变色薄膜为电极,制备出柔性半固态器件,并从电致变色器件的角度对其多功能性进行了分析和研究。具体研究内容如下:为了构筑同时具有高离子电导率和优异机械性能的电致变色电极。在液-液界面组装了基于MXene（Ti3C2Tx）和衍生的Ti O2薄片的纳米级别厚度的均匀多孔薄膜,并转移到柔性基底上制备了Ti O2/Ti3C2Tx多孔异质结构电致变色电极。由于组装的单层Ti O2薄膜具有优异的电子和离子电导性,以及MXene导电层和Ti O2电致变色层的二维特性,该柔性电致变色电极在保持高机械性能的同时,显示出了远高于传统Ti O2基电致变色材料的变色速度（<0.1 s,传统>10 s）和着色效率(277 cm2 C-1,传统<50 cm2 C-1),以及优异的电化学稳定性（500次循环后仍保持93%）。此外,进一步展示了大面积柔性器件的组装技术,它可以与任意曲面和柔性表面集成,且具有优异的柔性和机械稳定性,有望应用于柔性电子等领域。针对过渡金属氧化物晶体材料晶体结构致密,晶格间距过小的问题。采用具有本征孔道的金属有机框架材料（MOFs）作为高效离子传输多色彩电致变色电极,探究了两种不同孔道尺寸（直径分别为10（?）和33（?））的NDI基MOFs材料中的多离子扩散规律,获得了高性能Na+基电致变色电极。该MOFs电极具有理想的Na+离子输运通道（高于传统过渡金属氧化物6个数量级）,同时具有良好的着色效率(260 cm2 C-1)以及电化学/环境稳定性。利用无掩模激光雕刻技术制备了电致变色二维码器件,展示了MOFs基Na+离子电致变色器件在物联网中的实际应用潜力。为解决MOFs电致变色材料本征刚性和电导性过低等问题。利用二维α-Ni（OH）2薄片作为前驱体进行原位模板转化,获得了多种大晶畴面积的导电二维离子配位MOFs薄片,并详细研究了转变过程及高效合成规律。基于获得的高质量二维MOFs薄片制备了高性能电致变色电极,该电极显示出了远高于传统MOFs基和其他无机晶态电致变色材料的电荷利用率(436 cm2 C-1),以及优异的力学稳定性,有望应用于柔性电子及光学等领域。从电致变色器件多功能性角度出发,受头足纲动物的伪装策略启发,提出并验证了一种新型的自适应电致变色器件。在卟啉基多孔聚合物单一薄膜上同时实现了动态光识别和变色的两种功能,从而达到了自主与环境颜色适应的效果。解释了电位调节电化学掺杂对电致变色材料的色态、相应吸收光谱以及光电流波长响应的影响,为研究其他Polaron/Bipolaron转变材料的光学和电学性质提供了新的思路,在可穿戴设备、自适应光学传感和光谱学等领域有着广阔的应用前景。
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