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全球温室气体CO2的排放量与日俱增,近年来受到广泛关注。如何高效廉价方便地捕获分离CO2成为关键。分子筛膜分离技术作为一种新型的膜分离技术,具有高效节能环保等优点,在气/液体分离与纯化等领域中具有良好的应用前景。硅铝比为3~4的T型分子筛膜,因其具有独特的孔道结构、亲水性和耐酸性能,显示出优异的CO2分离选择性和渗透性能。
本文主要研究了在溶胶合成液的体系中,采用两步变温合成法制备了T型分子筛膜,系统考察了变温合成两个阶段的温度和时间等因素对合成膜的晶化过程以及CO2分离性能的影响;在清液体系中,通过控制合成溶胶配比与调控合成条件制备出性能较好的T型分子筛膜,系统研究测试条件对CO2渗透性能的影响及其渗透规律。本研究内容分为以下两个部分:⑴在溶胶体系中采用两步变温水热合成法制备T型分子筛膜,系统考察了合成温度和晶化时间等变化因素对合成膜的晶化成膜、形貌以及CO2分离性能的影响。研究发现,两步变温合成法中低温有利于晶化成核,高温则促进晶体生长,通过两步变温合成法可有效控制膜生长过程和晶体结构从而获得高性能T型分子筛膜。在优化条件下合成的T型分子筛膜,35℃时在CO2/CH4(50/50 vol%)混合气体体系中,CO2的渗透率达6.2×10-8 mol.m-2.s-1.Pa-1,分离系数为80;在CO2/N2(50/50 vol%)体系中,CO2的渗透率达5.9×10-8 mol.m-2.s-1.pa-1,分离系数为43。⑵在清液体系中水热合成出纯相的T型分子筛膜,研究发现渗透过程中膜两侧压差、混合气组分浓度、测试温度以及吹扫气流量等测试条件对膜渗透性能有着不同程度的影响。结果表明:测试温度为35℃,压差为0.10 MPa,混合原料气中CO2浓度为10 vol%,吹扫气流量为400 ml/min时,合成的膜具有最优CO2分离性能。该膜在CO2/CH4混合气体中,CO2的渗透率为7.5×10-8mol.m-2.s-1.pa-1,分离系数为48;在CO2/N2混合体系中,CO2的渗透率高达7.8×10-8mol.m-2.s-1.pa-1,分离因子为37。该膜的CO2的渗透性能均高于Robeson上限文献值。