纳米TiO<,2>介孔分子筛的可控合成及在光解水制氢的应用

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光催化性是纳米半导体的独特性能之一,二氧化钛光催化材料由于光催化活性高,物理化学性质稳定,无毒害,来源丰富等优点被认为是当前最具潜力的一种光催化剂,被广泛的应用于各个领域中。目前利用二氧化钛作为光催化剂分解水制备氢气是其应用方面的研究热点之一。本文首次提出以非表面活性剂三乙醇胺为模板剂,制备出纳米二氧化钛介孔分子筛材料。合成过程采用模板剂自组装原理,利用三乙醇胺与前驱钛酸丁酯形成的中间体:醇基-胺的配位络和物控制水解和缩聚过程的平衡,三乙醇胺在合成的过程中既是反应的抑制剂又是合成介孔材料的模板剂。此合成方案工艺路线简单,成本低廉,对环境友好,可实现规模生产。运用XRD、BET、SEM、TEM、TG-DTA、UV-Vis DRS等手段对催化剂进行了表征,着重研究了影响纳米二氧化钛介孔分子筛织构性能的因素:反应介质(合成体系),反应物配比,晶化时间、晶化温度、溶液pH值、搅拌速度及后处理(脱除模板剂方法)。结果表明:在非水体系中合成的二氧化钛形貌为菜花状,而在水体系中合成了具有高比表面,窄孔径分布和特殊的三维立体交叉排列的蚯蚓状孔道结构的纳米二氧化钛介孔分子筛,并在可见光范围内具有光响应。改变影响织构性能的因素可对二氧化钛介孔分子筛的结构、晶型、粒径等参数达到可控,并可得到最佳合成路线。将所制催化剂应用于光催化分解水制氢实验,考察了催化剂的比表面积、晶粒大小、晶相结构等因素对催化活性的影响。其中具有三维蚯蚓状孔道的二氧化钛材料由于其特殊的结构而具有相对更高的光催化活性。
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