MnOX-CeO2/蜂窝沸石对甲苯的吸附—低温催化氧化一体化研究

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随着我国经济的持续发展和城市化进程的加快,城市空气质量,尤其是局部环境空气质量越来越引起人们的关注和重视。挥发有机物(Volatile Organic Compounds,VOCs)是室内外空气中普遍存在且组成复杂的一类有机污染物,直接影响着人们的身体健康与生命安全。目前,对VOCs的净化方法主要以吸附和催化氧化为主,但单一的吸附或催化氧化技术都存在着不足,吸附-催化氧化一体化技术是将具有高吸附容量的多孔吸附材料和具有高催化效果的热催化材料结合起来,一方面通过多孔吸附剂的吸附作用可为热催化提供高浓度污染环境,充分利用催化剂促进污染物转化的能力;另一方面通过热催化作用可实现吸附剂的原位脱附再生,解决了催化剂再生难题,从而实现催化材料的吸附-催化氧化循环稳定进行,为探索VOCs在常温下吸附、低温下催化氧化一体化技术提供依据。本实验以大吸附容量的多孔性分子筛为载体,采用溶胶凝胶法制备锰铈复合物,采用浸渍法负载锰铈金属氧化物,考察了锰铈复合物对甲苯的低温催化氧化活性,并且运用比表面积分析、扫描电镜分析、程序升温还原、程序升温氧化和X射线光电子能谱等手段对催化剂进行表征。主要结论如下:(1)用溶胶凝胶法制备的MnOX(Z)-CeO2系列催化剂具有很好的甲苯催化氧化低温活性,其中Z在0.40.6范围时,MnOX(Z)-CeO2催化剂的催化活性最好,在空速10000h-1,甲苯浓度100ppm条件下起燃温度可以降低到125℃,完全转化温度降低至189℃。各种表征手段表明,MnOX(Z)-CeO2良好的低温催化活性和催化剂大的表面积、高价锰氧化物的形态及丰富的活性氧物种有关系。(2)负载型MnOX-CeO2/沸石分子筛对低浓度的甲苯表现出在常温下良好的吸附性和低温下优良的催化氧化活性,在空速10000-30000h-1的范围内,催化剂对甲苯在325℃下仍可以维持在90%以上的转化率;且催化剂具有良好的热稳定性,在温度275℃下连续测试30个小时后甲苯转化率一直可持续保持在90%以上,CO2选择性在85%以上;采用多次循环吸附-催化氧化考察催化剂的寿命,结果表明经过5次循环吸附-催化氧化再生后催化剂的吸附容量仍然维持在99.5mg/g,对甲苯的转化率和CO2的选择性仍然分别保持在85%和80%以上,说明复合材料能较好地实现低温再生和连续操作。
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