大气压辉光放电与等离子体射流的模拟研究

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近年来,大气压低温等离子体在生物医学、材料表面改性、纳米技术及污染治理等领域得到广泛应用,其中脉冲射频辉光放电和脉冲直流等离子体射流由于具有活性高和气体温度低的优点而得到了重点关注。和传统的低气压射频辉光放电相比,大气压脉冲射频辉光放电可以直接在两极板之间获得,不受真空放电腔体的限制,大大节约了成本,同时具有良好的化学特性;大气压脉冲直流等离子体射流可以在外界空气中产生而不受放电腔室的限制,因此可以处理具有复杂结构的三维目标,同时化学活性强,气体温度低至即使和人体直接接触也不会有灼热感和电击感。然而上述两种放电形式包含的等离子体物理化学过程异常复杂,因此需要对其进行深入研究。本文中我们采用一维和二维自洽的流体力学模型,通过耦合连续性方程和泊松方程,分别对大气压脉冲射频辉光放电和脉冲直流等离子体射流进行数值模拟,以揭示其背后的物理机制。本文具体工作包括以下几个方面:1.脉冲射频辉光放电上升沿中的放电模式转换与O(5p1)粒子的产生机制。放电初始阶段,辐射均匀分布在两个电极之间。随着外加电压逐渐升高,辐射开始向阴极鞘层附近移动,放电模式从均匀放电逐渐过渡到仅模式。电压升高过程中不断扩张的鞘层使随机加热的能量快速增加,从而导致了放电模式的转换。通过对比777nm辐射空间分布的实验及仿真结果,确定He*和He2*分解并激发O2的反应是最主要的O(5p1)产生机制。因为亚稳态粒子不受电场影响,777nm辐射的分布也不受鞘层影响。脉冲射频辉光放电相比等离子体射流产生高浓度活性粒子的区域更大,因此其杀菌效率也更高。2.等离子体射流推进机理的研究。放电过程中,因为电子的迁移率远大于离子,因此玻璃管内壁附近会形成等离子体鞘层。在鞘层的作用下,管内的等离子体被径向压缩到玻璃管中央的狭小空间内。射流推进到管外时,在管口处的强电场和气流混合区域的共同作用下,形成了环状结构。射流头部可以看作是一个带电球体,绝大部分的电离都发生在这个球体内,使放电由电子崩向流注转变。射流头部的电离相当于延长了导电通道,将强电场区域推向前方,射流在这个过程中不断前进。彭宁电离是管外重要的电离机制,电离产生的电子提高了等离子体导电通道的电导率,从而促进了射流的传播。3.工作气体纯度对等离子体射流影响的研究。工作气体选用纯度分别为99.99999%(高纯度)、99.99%、99.9%和99%的氦气,杂质气体为空气。研究发现,杂质气体的引入显著提高了管内活性粒子的密度,而管外的活性粒子密度则提升有限。空气中的光电离在局部放电向流注转化的过程中起到了关键作用,高纯度氦气情况下,光电离不能提供足够的种子电子,管内放电无法形成射流。这主要是因为过低的光电离反应率以及光电离和电离发生区域之间过长的距离阻碍了射流的形成,通过提高外加电压和缩短电极与管口之间的距离可以克服这一缺点。同时,光电离还能提高射流的推进速度。4.等离子体射流中OH的产生机理研究。仿真模型计算得到的OH密度与实验激光诱导荧光(LIF)测量结果一致。通过分析所有OH参与的反应发现,电子碰撞分解水分子、电子和水离子的复合以及O(1D)碰撞分解水分子的反应是生成OH的最主要途径;OH和H复合的三体反应则是消耗OH的最主要途径。工作气体中分别引入少量的氮气、氧气和空气后,管外的彭宁电离增强,电子密度增加,因此使管外OH密度也相应增加。工作气体中水蒸气含量的增加可以显著提高管内射流中的OH密度,但对管外OH密度的提升作用有限,这是因为气流推进到管外时和周围空气进行扩散导致的结果。实验中管外OH密度随水蒸气含量增加而升高的主要原因是OH粒子被气流带出管外,实质上也是管内OH密度增加的结果。一维模拟结果表明连续脉冲放电条件下,OH密度在前几个脉冲持续上升,在经过11个脉冲周期后达到稳定。根据这个规律,调节脉冲周期的数量就可以控制OH粒子密度,从而起到控制射流活性的作用。
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