流化床聚合反应器颗粒生长与流动模式的研究

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气相流化床乙烯聚合生产工艺中,床层流化的均一性、床层的传递特性、流态化的特征参数、反应效果、聚合物后处理以及聚合物产品均受到流化床内颗粒粒径分布的影响。因此,在乙烯气相聚合反应中,聚合物颗粒粒径及其分布的检测、预测和调控,对于优化操作生产,实现聚合物产品的设计,具有非常重要的意义。另一方面,与颗粒粒径分布密切相关的流动模式是流化床聚合反应器设计所必需的基本条件,直接影响到聚合反应特性和传热传质性能,揭示其本质特点及相互间的转变规律,不仅有助于从理论上加深对流化床聚合反应器的认识,而且其研究结果对反应器的设计和改造等工业过程开发具有直接的应用价值。但是所有研究问题的瓶颈都在于目前尚未有效的检测方法进行工业流化床聚合反应器的测量。因此,采用新型测量技术,研究流化床聚合反应器颗粒长大的规律、流体力学特性以及它们之间的相互作用关系,成为本论文的主要任务。 受古人“听音辨琴”的启示,并发现“气固流化床运行过程中发出的声波主频变化反映为声波各尺度(频段)能量分布的改变,正是由于不同粒径的颗粒所产生的声波能量叠加,导致声波在各尺度的能量分布不同”。因此,本论文通过对流化床运行过程中发出的包含有丰富信息的声信号检测,经非线性的多尺度解析,发明了新型的气固流化床参数在线测量技术,实现了气固体系颗粒流动模式的实验检测和结块与料位高度的在线监控。在此基础上,建立了工业气固流化床稳态操作下聚乙烯颗粒粒径分布的预测模型和定制模型,模型可以较好地预测聚合物的颗粒粒径分布,并在定制模型的指导下,通过调节流化床聚合反应器各操作变量,可以实现定制的聚合物颗粒的粒径分布。通过研究流化床壁面颗粒的运动活跃程度,获得了流化床存在大小循环流的流动模式特征,以及流动模式随颗粒粒径和表观气速变化的实验证据。本论文主要创新性的工作包括: (1) 在考虑聚乙烯颗粒在气相流化床反应器中生长、磨损和扬析的基础上,建立了乙烯气相聚合工艺中稳态操作条件下颗粒生长与粒径分布的预测模型。论文首次对工业气相流化床反应器的聚乙烯颗粒生长和粒径分布进行了模拟研究,计算得到的粒径及其分布与生产数据基本一致,说明该模型能够较为真实地反映气相流化床反应器内聚乙烯颗粒的反应历程和生长规律,在预测聚乙烯粒径分布方面具有良好的应用前景。 (2) 首次提出了聚乙烯颗粒粒径分布定制模型。由定制的最优粒径分布数据,
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