【摘 要】
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近年来,化石能源的不断消耗使得氮硫化物的排放增加,酸雨等环境问题日益加剧。化石能源不可再生,由此引起的能源危机日益显著,给未来的发展带来了巨大挑战。木质素来源于自然界,是一种不可食用的、可再生的理想生物质资源,其经济成本低,在自然界中储备量大并且对生态无危害,加强利用木质素可以减轻对化石能源的依赖。酚类物质是一种不可或缺的化学品,可以应用于医药行业以及用于制备增塑剂和酚醛树脂。然而木质素的结构比较
【基金项目】
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国家重点研发计划（2018YFB1501404）；
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近年来,化石能源的不断消耗使得氮硫化物的排放增加,酸雨等环境问题日益加剧。化石能源不可再生,由此引起的能源危机日益显著,给未来的发展带来了巨大挑战。木质素来源于自然界,是一种不可食用的、可再生的理想生物质资源,其经济成本低,在自然界中储备量大并且对生态无危害,加强利用木质素可以减轻对化石能源的依赖。酚类物质是一种不可或缺的化学品,可以应用于医药行业以及用于制备增塑剂和酚醛树脂。然而木质素的结构比较复杂,对其进行高效利用具有一定挑战性。本文以HY分子筛为载体,使用铝盐对其改性来调节孔径大小和酸性强弱,然后负载不同的金属（过渡金属、贵金属）制备为催化剂,再使用该催化剂解聚木质素,从而实现酚类产物的制备。本论文主要内容如下:（1）制备了不同的单金属Ru催化剂用于木质素解聚实验,其中Ru/Al-HY的催化效果比Ru/HY的效果好,在最佳反应条件下:280℃、5 h、0.3 g木质素、0.15 g Ru/Al-HY、乙醇为溶剂,可以得到88.76%的木质素转化率、16.09 wt%的酚类单体产物以及7.83 wt%的固体残渣。Ru/Al-HY催化剂中Ru的粒径较小且分散性较好,大多数Ru以单质形式存在。Ru/Al-HY在多次使用后仍有较好的解聚效果,具有一定的稳定性。乙醇溶剂对木质素的溶解性最好,可以强化传质,促进解聚反应的进行。增加Ru/Al-HY的用量可提高活性位点数量,但过多的用量会增加解聚过程的成本。（2）为减少使用贵金属的成本,选择廉价的过渡金属对Ru进行部分或者完全代替,制备了Ru-Ni以及Fe-Cu双金属催化剂,并将其用于木质素的催化解聚。Ru-Ni双金属催化剂展现出最好的解聚效果,酚类单体的产率为20.23 wt%,固体残渣的产率仅为4.77wt%。当Fe-Cu双金属催化剂用于解聚反应时,得到了15.31 wt%的酚类单体产物。由解聚产物的表征结果看出,主要的液相解聚产物是酚类物质,生成的气体主要包括甲烷、乙烷和一氧化碳。由解聚过程的路径分析,推断木质素在催化剂的作用下先生成反应中间体,然后通过C-C/C-O键的断裂以及烷基化反应得到酚类产物。
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