聚酰亚胺的合成及其储钠性能的研究

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随着人类社会的发展,工业化信息化进程加快,能源与环境问题日渐突出。不可再生资源的日趋耗竭,然而可再生能源,如太阳能、风能以及潮汐能具有间歇性、随机性且分布不均等特点,难以直接使用。因此,亟需发展简单高效并且兼具能量密度和功率密度的电化学储能技术。钠离子电池作为一种新型的储能技术,资源丰富,成本低廉,环境友好,有望能够在电动汽车和大型电网储能领域大规模使用。然而,由于钠离子半径比较大,在无极晶格中嵌脱会引起很大的结构畸变,造成材料电化学性能不佳;而有机电极材料的骨架具有柔韧性,对体积较大的阳离子的限制较小;此外,有机材料资源丰富、价格低廉、环境友好,是钠离子电池电极材料的理想选择。基于上述问题,本论文合成了几类典型的聚酰亚胺材料,分别探索了这些材料在有机电解液以及水溶液中的储钠性能,并进一步研究了典型材料的特征储钠反应机理。具体研究内容如下:1.采用简单的加热缩聚法合成四种聚酰亚胺材料,并探究在普通有机电解液(Na PF6+EC/DEC)储钠性能。研究表明,基于1,4,5,8-萘四甲酸(NTCDA)和对苯二胺(PPD)合成的聚酰亚胺具有优异的电化学性能:在100 m Ag-1的电流密度下循环100周可逆容量达到109 m Ah g-1。甚至当电流密度增大至800 m Ag-1时,可逆比容量仍有40 m Ah g-1。此外,我们还初步探究了多活性中心聚酰亚胺PTA(基于苝四甲酸二酐PTCDA和2,6二氨基蒽醌DDAQ)的性能,该材料可逆容量达到140 m Ag-1,且循环150圈容量几乎无衰减,展现了非常诱人的应用前景。2.由于有机电解液易燃易分解,使用过程中存在着很大的安全隐患。水溶液安全廉价且导电性高,基于水溶液而构建的钠离子电池在大规模静态储能方面具有广阔的应用前景。聚酰亚胺在水溶液中稳定存在且充放电平台略高于水溶液的析氢电位(-0.80 V),是理想的水溶液储钠负极材料。在上一部分的研究基础上,我们发现基于NTCDA与对苯二胺缩聚得到的聚酰亚胺材料PNP在水溶液中具有优异的电化学性质。为了改善PNP导电性,进一步提高其电化学性能。我们将PNP与多壁碳纳米管复合,得到了PNP@CNTs复合电极。该复合材料在2C倍率下可逆容量为118 m Ah g-1,远高于未包覆的PNP(100.4m Ahg-1);当电流密度进一步提高到20 C时,可逆容量仍可以达到91.3 m Ah g-1,而未包覆PNP的可逆容量仅有71.6 m Ah g-1。PNP@CNTs复合电极在10C的电流密度下循环500圈,容量保持率为78%。为了进一步确认PNP@CNTs的实用价值,我们以Na0.44Mn O2为正极,PNP@CNTs为负极,构建了PNP@CNTs|Na2SO4|Na0.44Mn O2水溶液全电池。该体系在5C电流密度下可逆容量高达95.5m Ah g-1(按负极质量计),能量密度为25Wh Kg-1,表现出了良好的实际应用前景。
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