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全球淡水资源短缺促进了海水淡化技术的发展,目前广泛使用的技术有电渗析、反渗透、多级蒸馏等,但这些技术普遍存在运行成本高、不利于环境保护等问题。电容去离子(Capacitive Deionization,CDI)是一种新兴的海水淡化技术,具有操作简单、成本低、无二次污染等优点。传统的CDI通常以碳材料为工作电极,存在脱盐效率低、吸附速率慢、循环寿命短等问题。因此,开发高性能的新型CDI电极具有重要意义。传统的碳材料基于双电层原理进行吸附,吸附容量受到材料比表面积的限制,存在共离子影响电荷效率等问题,无法满足实际应用中的脱盐需求。为了解决这一问题,研究者将电池型材料引入CDI中,通过氧化还原反应实现高容量脱盐。在众多电池型材料中,普鲁士蓝及其类似物(PBA)由于具有独特的框架结构和大离子通道提供了更高的理论容量(170 m Ah g-1)和循环稳定性。同时,PBA具有产量高、廉价易得、形貌可调控等优点,可以作为一种理想的CDI电极。然而,普通方法合成的PBA存在晶体尺寸大、导电性差、易团聚等问题,当PBA用作CDI电极时,其脱盐容量、倍率性能和循环寿命都有待提高。为了解决上述问题,本文将PBA负载在导电基底上,通过调控PBA晶体的尺寸、分布、结晶度以及晶体与导电基底之间的协同作用,使材料具有较高的导电性和快速离子传输结构,有效解决了PB材料导电性差、易团聚的问题,提高了PB材料的脱盐量、倍率性能和循环稳定性。(1)先通过简单的溶液反应在碳布上负载一层Co-MOF纳米片,然后用自模板法将二维Co-MOF转化为中空结构的普鲁士蓝纳米阵列,这种结构可以阻止PB之间的团聚,有效降低了PB的晶体尺寸。对转化条件进行优化,从转化时间、反应溶液的浓度和p H等方面对普鲁士蓝的形貌进行调控。研究结果表明控制反应条件:铁氰化钾与Co-MOF的质量比为1:1,铁氰化钾溶液p H值在5~6之间,静置12 h可以转化出稳定的Co Fe-PB空心纳米片阵列,PB晶体尺寸在10 nm左右。复合材料在充放电测试中表现出超高的电化学容量(0.125 A g-1,142.3 m Ah g-1)和良好的倍率性能(67.5%),在CDI中表现出超高的脱盐能力,在电流密度为125m A g-1时盐吸附容量可达108.8 mg g-1。(2)利用静电纺丝法制备大量聚丙烯腈(PAN)纤维,在纤维表面引发聚合一层导电聚苯胺(PANI),之后以PANI/PAN为模板,诱导普鲁士蓝晶体在其表面析出,得到PB/PANI/PAN纤维膜,最后溶去PAN纤维得到中空管状结构的PB/PANI复合材料。通过将PB与PANI中空管结合,有效解决了PB材料导电性差、易团聚的问题。对PB的合成条件进行优化,从反应时间、反应溶液的浓度对PB/PANI的形貌进行调控。研究结果表明在铁氰化钾和氯化铁溶液的浓度为12.5 mmol L-1,反应时间为6 h的条件下能获得均匀、稳定的PB壳层。PB/PANI与活性炭(PB/PANI//AC)组成的CDI单元获得了较高的脱盐容量、良好的倍率性能和循环稳定性。在100m A g-1电流密度下脱盐容量高达133.3 mg g-1,在2 A g-1电流密度下吸附速率高达0.49 mg g-1 s-1,并且在500 m A g-1电流密度下,吸附/脱附循环250圈后容量几乎没有衰减。最后通过计算能量损耗、能量回收率评价了PB/PANI//AC CDI单元在海水淡化领域的应用潜力。在2 A g-1电流密度下,能耗最低为0.35 k Wh kg-1,相应的能量回收率为74.7%。