【摘 要】
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稀燃CNG汽车因空气过量,燃料充分燃烧。与燃油汽车相比,尾气污染物排放相对较少,但稀燃CNG汽车尾气中未燃烧的甲烷含量仍然较高,对环境构成很大的潜在威胁。研究表明,Pd催化
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稀燃CNG汽车因空气过量,燃料充分燃烧。与燃油汽车相比,尾气污染物排放相对较少,但稀燃CNG汽车尾气中未燃烧的甲烷含量仍然较高,对环境构成很大的潜在威胁。研究表明,Pd催化剂具有最高的甲烷催化活性,但其高温易烧结和易硫中毒,导致Pd催化剂的甲烷催化活性大大降低。因此,研究Pd催化剂的抗烧结和抗硫性能具有重要意义。基于以上目的,本文制备出了新型高效的Pd@SiO2/α-Fe2O3催化剂,并系统研究了该催化剂的抗烧结和抗硫中毒性能。主要研究内容及结论如下:(1)发展尺寸相近、形貌相似的Pd@SiO2纳米粒子的高效合成方法,通过对反应条件的精确控制,实现尺寸和形貌均一的Pd@SiO2纳米粒子的可控合成。Pd@SiO2纳米粒子经700 ℃高温焙烧5 h后仍保持完整的核壳结构,具有较好的抗烧结性能。(2)发展了一种α-Fe2O3纳米棒合成方法,制备出形貌尺寸均一的α-Fe2O3纳米棒。以α-Fe2O3和常规γ-Al2O3为载体,制备出Pd/α-Fe2O3和Pd/γ-Al2O3催化剂,探讨了 α-Fe2O3和γ-Al2O3载体的抗硫性能,并对两类载体的硫中毒再生性能进行了初探。研究表明,α-Fe2O3显示出比γ-Al2O3更好的抗硫性能,两类载体负载的Pd催化剂在硫中毒高温再生过程中活性组分发生严重烧结,导致催化剂活性均大幅度下降,未能探讨出α-Fe203和γ-A1203载体的硫中毒再生能力。(3)制备出了 Pd/α-Fe203和Pd@SiO2/α-Fe2O3催化剂,并通过各种表征手段和甲烷活性测试研究了核壳结构催化剂的抗烧结性能。研究结果表明,核壳结构催化剂具备较高的抗烧结性能。在上述基础上制备出了 Pd@SiO2/γ-Al2O3和Pd@SiO2/α-Fe2O3催化剂,并研究了两类催化剂的抗硫性能及硫中毒再生性能。结果表明,核壳纳米粒子作为活性组分,有效解决了再生过程中活性组分的高温烧结问题,与Pd@SiO2/γ-Al2O3相比,Pd@Si02/α-Fe2O3表现出更好的抗硫及硫中毒再生性能。总之,Pd@SiO2/α-Fe2O3催化剂表现出较好的抗烧结、抗硫和硫中毒再生性能,为设计和制备高性能的稀燃CNG汽车尾气净化催化剂提供了一定的基础参考。
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