玩具及儿童用品中邻苯二甲酸酯类增塑剂水浴—超声辅助萃取方法及其标准的研究

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我国作为世界上玩具及儿童用品生产大国,每年都有相当数量的玩具及儿童用品因有害物质含量不符合各出口国对玩具及儿童用品相关法律法规要求而受到召回,其中邻苯二甲酸酯类增塑剂(Phthalate esters,PAEs)含量不合规是主要原因,故玩具及儿童用品PAEs含量检测越来越受到重视。面对日益繁重的玩具及儿童用品中PAEs含量检测任务,急需完善相应的检测标准体系,为各玩具生产商及专业检测机构提供高效的检测技术。而在检测过程中,PAEs的提取又是关键环节,选择合适的萃取方法可有效提高检测效率,降低检测成本。基于此,本文在了解法规标准中提取PAEs方法的使用情况后,提出采用水浴-超声辅助萃取法提取玩具及儿童产品中的PAEs并修订该萃取方法相关的玩具及儿童用品中PAEs含量检测的新标准,其主要内容如下:(1)铝箔纸数格法的建立及其对超声辅助萃取设备性能的表征。首先,利用超声波声强测量仪和染色法测量超声设备水浴槽中空化场分布,对超声波频率、仪器预热时间、输出功率和水浴槽中放置样品位置等影响空化强度的因素进行优化以获得最佳超声萃取性能参数;随后,根据铝箔纸腐蚀法的特点及铝箔纸在不同条件下被超声空化效应腐蚀形成破洞的情况,提出并建立了以有效方格数占总方格数的比例评价超声设备的空化强度的铝箔纸数格法。实验结果表明,超声波频率为35-45 kHz;仪器预热时间为3 min;输出功率为100%;在水浴槽中水平方向上去除边缘宽25-50 mm区域,垂直方向上距离槽底30 mm或50 mm中心位置放置萃取样品,可获取较强空化效应。铝箔纸数格法评价超声设备结果与利用该设备进行实际样品萃取结果表明,铝箔纸数格法评价超声设备的空化强度大于70%时,可保证PAEs目标物质的萃取效率达到80%以上。该工作详见本论文第二章。(2)玩具及儿童用品中的PAEs水浴-超声辅助萃取方法标准化研究。首先,利用前期建立的铝箔纸数格法对用于提取玩具及儿童用品中PAEs的超声设备进行性能检测以确立满足萃取要求的超声设备;随后,分别采用水浴-超声辅助萃取法、索氏抽提法及溶剂萃取法对两种阳性塑料玩具样品所含PAEs进行提取分析。结果表明,三种萃取方法对6种PAEs的平均加标回收率在92.1%-105.8%之间,RSD在2.3%-9.9%之间,测定平均值的标准偏差值在0.1-4.5 mg/L,水浴-超声辅助萃取法与标准中已有的索氏抽提法及溶剂萃取法的提取效果一致。F检验和t检验统计结果也显示,水浴-超声辅助萃取法与标准中已有索氏抽提法及溶剂萃取法提取玩具及儿童用品中的6种PAEs的结果在精确度和准确度上不存在显著差异,可将水浴-超声辅助萃取法规范化地列入新修订的玩具及儿童用品中PAEs的国际检测标准中。该工作详见本论文第三章。上述研究结果为修订新版的国际标准ISO 8124-6:2018提供了有效的支撑,为各玩具生产商及专业检测机构找到了一种快速、高效、价廉的水浴-超声辅助萃取方法提取玩具及儿童用品中PAEs,极大提高了检测效率,降低了检测成本。同时,也建立了一种简单、方便、价廉对日常使用超声设备进行性能检测的铝箔纸数格法,确保所用仪器满足萃取要求,保障良好的检测结果。本论文的研究成果将推动我国和世界的玩具贸易发展。
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