随着氮氧化物（NO_x）排放的日益增多,大气污染愈发严重,国家对NO_x排放标准实现了更为严格的控制。选择性催化剂还原法（NH₃-SCR）是烟气脱硝技术中应用较广且较为有效的一种技术。在SCR脱硝技术中,核心内容是催化剂。当前应该最为广泛的催化剂是钒钛系脱硝催化剂,但其活性温度较高,窗口较窄,而且价格较昂贵,不能满足低温烟气NO_x的脱除需要。因此,寻求高效、绿色的新型低温SCR脱硝催化剂,已成为国内外学者关注的热点。研究者发现,泡沫镍负载锰基催化剂具有优异的低温脱硝性能,经过改性后,其抗碱金属性能也显著提高。但前期研究主要采取实验的手段进行,缺乏深层次的理论研究,尤其对气体分子在催化剂表面发生的脱硝反应机理、碱金属中毒及钴改性机理尚有很多未知因素;此外,对催化剂改性后的抗硫机理也尚不清楚,因此,急需开展研究。本文在泡沫镍负载锰基催化剂脱硝性能实验研究的基础上,根据催化剂制备条件不同,选取了三种不同的计算模型,分别为Mn_xO_y模型、Ni表面负载Mn_xO_y团簇模型（Mn_xO_y/Ni（111））和NiO模型,采用密度泛函理论模拟了NH₃、NO和O₂分子在催化剂表面的吸附行为。在此基础上,研究了催化剂碱金属中毒和钴改性及其对NH₃分子在Mn_xO_y/Ni（111）表面上吸附性能的影响;最后,探究了Mn、Fe和Ce掺杂对气体分子在NiO（100）表面吸附性能和SO₂氧化的影响。得到的主要研究结果如下:（1）在β-MnO₂（110）表面,NH₃在Mn4-top位点上的吸附最稳定。对于NO分子,其在Osub-top位点上的吸附能最高。对于O₂,它最稳定的吸附发生在bridge位点上。在α-Mn₂O₃（001）表面,NH₃分子在Mn-top位点上的吸附结构最为稳定,且为化学吸附。NO分子可以吸附α-Mn₂O₃（001）表面的O原子上,然后分离形成游离态的NO₂分子。O₂分子能够稳定吸附在Mn-top位点上,O原子和Mn原子形成稳定的化学键。NH₃、NO、O₂分子在Mn₃O₄（001）-1表面和Mn₃O₄（001）-2表面上吸附时,更容易吸附在Mn₃O₄（001）-1表面上的Mn³⁺位点上。（2）Mn_xO_y团簇可以稳定吸附在Ni（111）表面并发生电荷重排。NH₃在Mn_xO_y/Ni（111）面上发生化学吸附,且与Mn和Ni原子结合形成-NH₃结构。NO可以吸附在Mn和Ni-top位点上,其吸附产物主要有Mn^α+-NO、Ni^β+-NO和O^γ--NO。O₂分子的两个O原子可以同时与同一Mn原子结合,此方式吸附的氧不容易氧化为硝酸盐。此外,O₂分子可以很容易地吸附在Mn、Ni、hollow和Ni-Mn位点上,表面吸附的氧有助于锰原子对NO的吸附。（3）钾中毒的泡沫镍负载锰基催化剂脱硝活性远低于钠中毒的泡沫镍负载锰基催化剂脱硝活性,其主要原因是碱金属原子可以吸附在Mn_xO_y/Ni（111）表面,并且K原子比Na原子更容易吸附在其表面上。不仅如此,碱金属原子覆盖了催化剂表面的Mn位点,可以抑制NH₃分子在Mn_xO_y/Ni（111）表面上的吸附。此外,碱金属原子通过与表面活性氧结合,降低了催化剂表面Mn位点的反应活性。（4）Co改性泡沫镍负载锰基催化剂削弱了O-K键能,增强了Mn_xO_y团簇中Mn-O键能,降低了K原子在Mn_xO_y/Ni（111）表面的吸附能,从而减弱了K的中毒作用。此外,Co改性泡沫镍负载锰基催化剂可以提高Mn_xO_y/Ni（111）表面上Mn的活性,而且Co提供了一个强有力的表面酸性位点,促进了NH₃分子的吸附。（5）NiO（100）表面容易吸附NH₃、O₂和H₂O分子,其中三种分子在NiO（100）面上的Ni–top位点上均发生化学吸附。NO在NiO（100）面上的Ni–top位点上不发生吸附;SO₂分子只发生了微弱的物理吸附。Mn、Fe、Ce的掺杂对气体分子在NiO（100）面吸附有着不同程度的影响。Mn在NiO（100）表面的掺杂有助于SO₂分子氧化成SO₃;Fe掺杂可以使SO₂分子氧化成SO₃的反应能垒降低,而且SO₂在Fe-NiO（100）表面上容易生成SO₄团簇;Ce在NiO（100）表面的掺杂可以使SO₂分子氧化成SO₃的反应能垒升高。