【摘 要】
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重型柴油车作为道路运输的主要承担者,使用过程中会排放大量NOx,引起一系列环境污染问题。氨选择性催化还原法（NH3-SCR）是国际公认的能够满足柴油车尾气中NOx在国Ⅵ（欧Ⅵ）下达标排放的最有效技术。目前,具有CHA拓扑结构的Cu-SSZ-13是用于柴油车尾气SCR处理的商用催化剂。然而该分子筛受国外专利限制,且合成所需要的N,N,N-三甲基-1-金刚烷氢氧化铵（TMAda-OH）模板剂价格昂贵、
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重型柴油车作为道路运输的主要承担者,使用过程中会排放大量NOx,引起一系列环境污染问题。氨选择性催化还原法（NH3-SCR）是国际公认的能够满足柴油车尾气中NOx在国Ⅵ（欧Ⅵ）下达标排放的最有效技术。目前,具有CHA拓扑结构的Cu-SSZ-13是用于柴油车尾气SCR处理的商用催化剂。然而该分子筛受国外专利限制,且合成所需要的N,N,N-三甲基-1-金刚烷氢氧化铵（TMAda-OH）模板剂价格昂贵、有剧毒,限制其工业应用,因此研发性能优异且环境友好的新构型柴油车用SCR催化剂成为该领域的发展方向。ZK-5拓扑结构与SSZ-13具有相似性,可分别利用低成本的无机模板剂和低毒性的有机模板剂成功合成,基于此,本文选用小孔Cu-ZK-5（KFI拓扑）分子筛为研究对象,探索其作为柴油车用SCR催化剂的可行性。进一步剖析合成配方和活性铜物种对其NH3-SCR反应性能的影响机理;并利用原位漫反射红外光谱技术,探索了Cu-ZK-5催化剂表面的NH3-SCR反应机理和碳氢中毒机理。本文研究结果如下:（1）本文采用无机模板剂和有机模板剂成功合成了ZK-5分子筛并制备Cu-ZK-5催化剂,进一步探究其脱硝性能发现,有机模板剂制备的Cu-ZK-5催化剂具有更宽的SCR活性温度窗口、更高的氮气选择性和更好的水热稳定性,其T90为180-550℃,T50为145℃;750℃水热老化后,有机模板剂制备的Cu-ZK-5催化剂在200-350℃内活性超过80%,而无机模板剂制备的Cu-ZK-5催化剂则完全失活。主要原因是有机模板剂制备的Cu-ZK-5催化剂的结晶度更高、比表面积更大、表面酸量更多以及稳定性高的孤立Cu2+含量更多,使得催化剂结构更稳定。（2）本文探讨了铜含量与SCR性能及活性铜物种之间的关系,发现铜含量会影响活性铜物种存在形式和位置,进而导致催化剂SCR活性和水热老化性能的差异;即Cu2+会优先占据ZK-5分子筛的D6R位点,生成孤立Cu2+,起到稳定分子筛骨架的作用;增加铜含量,Cu2+开始占据大笼处的8MR位点,生成[Cu（OH）]+物种,该物种可以提高催化剂的低温活性,但易团聚生成Cu Ox团簇。因此,随铜含量增加,Cu-ZK-5催化剂的SCR活性和水热稳定性呈现先上升后下降趋势,即铜含量较低时,由于活性位点不足,导致Cu-ZK-5催化剂低温活性和水热稳定性较差;铜含量较高时,存在较多的[Cu（OH）]+和Cu Ox团簇,导致Cu-ZK-5催化剂高温活性和水热稳定性下降。（3）采用原位漫反射红外光谱技术探究了Cu-ZK-5催化剂表面的NH3-SCR反应机理和碳氢中毒机理。研究发现,Cu-ZK-5催化剂低温段的NH3-SCR反应主要遵循“L-H”机理,吸附在Cu-ZK-5催化剂表面的桥联硝酸盐物种具有较高的反应活性,可以和吸附态NH3快速发生反应。C3H6存在主要影响Cu-ZK-5催化剂的低温活性,可以抑制催化剂吸附活化NO,阻碍“L-H”反应路径发生,导致Cu-ZK-5催化剂低温活性降低。
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