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油品中的氮化物在燃烧过程中生成氮氧化物(NOx)以及悬浮微粒(PM),排放到空气中易形成酸雨、雾霾等环境问题,这也是造成环境污染越来越严重、癌症等疾病发生率越来越高的一个重要原因,给人类的生产生活、健康带来了严峻的考验。找到更加有效的方法脱除油品中的氮化物,从源头上减少污染引起了人们的广泛关注。离子液体作为新一代“绿色溶剂”,由于其优异的萃取性能,在油品脱氮工艺中发挥的作用越来越明显。本文具体研究内容及结果如下: 1.设计合成了两类吡唑型离子液体,中性阴离子离子液体:1-丁基-2,3,5-三甲基吡唑六氟磷酸盐([BuMe3Py]PF6)、1-丁基-2,3,5-三甲基吡唑四氟硼酸盐([BuMe3Py]BF4)、1-丁基-2,3,5-三甲基吡唑硝酸盐([BuMe3Py]NO3)、1-丁基-2-乙基-3,5-二甲基吡唑六氟磷酸盐([BuEtMe2Py]PF6)、1-丁基-2-乙基-3,5-二甲基吡唑四氟硼酸盐([BuEtMe2Py]BF4)、1-丁基-2-乙基-3,5-二甲基吡唑硝酸盐([BuEtMe2Py]NO3);酸性阴离子离子液体:1,3,5-三甲基吡唑硫酸氢盐([Me3Py]HSO4)、1-丁基-2,3,5-二甲基吡唑硫酸氢盐([BuMe3Py]HSO4)、1-己基-2,3,5-三甲基吡唑硫酸氢盐([HexMe3Py]HSO4),并分别用核磁共振、红外(KBr压片法)、高分辨质谱 HRMS(ESI-MS)等手段对其结构进行了表征。 2.探究了[BuMe3Py]PF6、[BuMe3Py]BF4和[BuMe3Py]NO3对模拟油品中吡啶的脱除性能。实验结果表明,[BuMe3Py]BF4的脱除效率最高,其次是[BuMe3Py]NO3,[BuMe3Py]PF6的脱除效率最低。探究了剂油比、反应温度、反应时间以及沉降时间对[BuMe3Py]BF4脱氮效率的影响,得到了最佳脱氮条件:剂油比1:3,反应温度25℃,反应时间2h,沉降时间40min。在此条件下,脱氮效率能够到达94.6%。重复利用5次仍具有良好的脱氮性能。 3.探究了[HMe3Py]HSO4、[BuMe3Py]HSO4、[HexMe3Py]HSO4对模拟油品中喹啉的脱除性能。实验结果表明,[BuMe3Py]HSO4和[HexMe3Py]HSO4的脱氮效率明显高于[HMe3Py]HSO4。探究了反应时间、剂水比、反应温度对[BuMe3Py]HSO4和[HexMe3Py]HSO4的脱氮效率的影响,得到了最佳脱氮条件:剂水比1:1、反应温度25℃、反应时间40min。此条件下,两种离子液体的脱氮效率分别能够达到98.9%和99.6%。此外,对汽油和柴油的脱氮效率分别达到81.2%,89.1%和60.0%,62.7%。重复利用5次仍具有良好的脱氮性能。 4.对比了[BuMe3Py]HSO4、[HexMe3Py]HSO4、[BuMe3Py]BF4、[BuMIm]HSO4、[BnN(Et)3]HSO4、[BuMIm]Cl、[MeTEA][Bu]和[MeTEA][Ac]对汽油和柴油的脱氮性能。实验结果表明,酸性的吡唑类离子液体具有更加优异的脱氮性能。