富氢中一氧化碳选择氧化的铈基气凝胶催化剂的研究

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近年来,由于燃料电池技术在环境上的重要地位和选择氧化催化剂在燃料电池中的潜在应用,此类催化剂的研究与开发日益受到关注。本工作以超临界干燥法制备了CeO2、CexZr1-xO2和Ce0.49Zr0.49RE0.02O2(RE=La、Sm、Pr)气凝胶超细粉,并以之作载体用浸渍法制备了CuO/CeO2、CuO/CexZr1-xO2和CuO/Ce0.49Zr0.49RE0.02O2(RE=La、Sm、Pr)催化剂;在常压和模拟质子交换膜燃料电池原料气的条件下考察了上述催化剂的催化活性、选择性、抗CO2和H2O性能;采用H2-程序升温还原(H2-TPR),X射线衍射分析(XRD),比表面积测试(SBET)等测试方法对催化剂进行了表征。实验结果表明:采用浸渍法制备的CeO2气凝胶担载的CuO催化剂(12wt%)CuO/CeO2应用于富氢中CO的催化氧化,表现出很高的活性和选择性;CuO与CeO2之间存在强烈的相互作用,其作用结果使Cu物种在CeO2表面高度分散,而且在催化剂的表面存在不同的铜物种,这些不同铜物种的存在促进了催化剂催化氧化CO的性能。采用浸渍法制备的CeXZr1-XO2气凝胶担载的CuO催化剂CuO/CexZr1-XO2系列催化剂,其催化活性较CuO/CeO2未有明显改善,但其选择性、抗H2O和CO2性能则有不同程度的提高。这可能是因为锆的加入改变了载体性质,使载体和铜之间的相互作用发生了变化,影响了催化剂的活性。采用浸渍法制备的添加稀土元素La、Sm、Pr的Ce0.98RE0.02O2及Ce0.49Zr0.49RE0.02O2气凝胶担载的CuO催化剂即CuO/Ce0.98RE0.02O2及CuO/Ce0.49Zr0.49RE0.02O2,实验结果表明稀土组分La、Sm、Pr的加入与CuO/CeO2相比其CO选择氧化的催化活性有所降低,但La、Sm的加入对提高其抗CO2性能起到一定作用。
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