典型海洋溶解有机质的分布、来源及其去向的研究

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海洋中95%以上的有机质是溶解有机质(Dissolved organic matter,DOM),而其中95%以上的DOM是难以被生物利用的惰性溶解有机质(Refractory dissolved organic matter,RDOM)。海洋RDOM库中碳的含量与大气中CO2的碳含量相当,在调节全球气候变化中起着重要的作用。关于RDOM的成因,微型生物碳泵(Microbial carbon pump,MCP)理论指出微型生物是海洋RDOM的主要贡献者,能不断地将活性DOM转化为RDOM,从而构成海洋储碳。此外,光化学过程也是DOM转化的重要途径,该过程能够改变DOM的组成、光化学性质以及生物可利用性,从而影响海洋储碳。然而由于DOM的分子组成及结构复杂多样,目前对RDOM的来源、转化及其去向的认识还非常有限。本研究以典型海洋DOM包括有色溶解有机质(Chromophoric dissolved organic matter,CDOM)、荧光溶解有机质(Fluorescence dissolved organic matter,FDOM)、氰酸酯(cyanate)及D-氨基酸(D-amino acid,D-AA)为研究对象,分析了光化学过程和微型生物介导的MCP过程在DOM的转化和降解中的作用,并探讨了这两个过程在海洋碳循环中的作用以及典型海洋DOM对海洋储碳的贡献。主要研究内容和结果如下:1.FDOM在珠江和中国南海的组成与分布。利用三维荧光光谱技术分析了珠江的淡水区、河口区、中国南海北部的陆架区和海盆区的FDOM的组成和分布特征,发现FDOM中含有类腐殖质组分C1和类蛋白质组分C2。珠江淡水和河口区的组分C1和C2的荧光强度高于南海陆架和海盆区。C1和C2在南海海盆区表层和深层海水中的分布特征不同:C1在深层海水中的荧光强度高于表层,而C2在深层海水的荧光强度低于表层。进一步通过特征峰挑选法计算了每个站位的FDOM中各个类腐殖质组分(A、C和M峰)和类蛋白质组分(B峰和T峰)所占的比例,发现珠江淡水、河口以及南海海盆区深层海水中的FDOM主要由类腐殖质组分组成,而南海陆架和海盆区表层海水中的FDOM主要由类蛋白质组分组成。荧光参数与不同FDOM组分的荧光强度以及环境因子的相关性分析表明不同环境中FDOM的组成特征可能由其来源和降解途径决定。2.CDOM在不同环境中的组成、分布特征和光降解特性。分析了不同水环境(美国大沼泽国家公园内的淡水湖泊、切萨皮克湾河口、佛罗里达近岸以及北大西洋近岸和外海环境)中CDOM的组成、分布特征和光降解特性。结果表明:CDOM不同水环境中的分布特征不同:淡水环境中CDOM的浓度最高,河口和近岸环境次之,外海环境最低。FDOM在不同环境中的分布特征与CDOM相似,并且主要由类腐殖质组分组成,所占比例在55.21-88.19%之间。光照能显著降低250-350nm波长内CDOM的光吸收系数,在淡水和紧邻人类生活区的佛罗里达近岸环境中的光漂白率最低(10%),北大西洋近岸环境中的光漂白率大多在20%左右,河口和外海环境最高,可达100%。研究区域中不同FDOM组分的平均光漂白率大多在10-40%之间;外海环境最高,可达60%左右。不同组分的光漂白程度不同,类腐殖质M峰的光漂白率最高,C峰次之,A峰最低。类蛋白质组分(T峰)的光漂白率总体低于类腐殖质组分。通过平行因子分析法得到的类腐殖质组分C1和C2的光漂白率分别在15.86-64.69%和11.49-57.31%之间。不同环境中CDOM的组成和光降解难易程度的差异性可能影响它们在海洋碳循环中的作用和最终去向。3.聚球藻Synechococcus sp.CB0101产生的CDOM的光化学特征及光降解特性。研究发现,Synechococus sp.CB0101产生的CDOM在320-400 nm波长范围内具有明显的光吸收峰,对数期产生的CDOM相对于生长初期具有更高的光吸收系数和光漂白率。平行因子分析法得到的类腐殖质组分C1和C2产生于Synechococus sp.CB0101的生长初期和对数期,而组分C3仅产生于对数期。光照未改变C1的光谱特征,但降低了组分C2在C峰区域的荧光强度,而且使得C3较光照前具有更长的激发和发射波长。Synechococus sp.CB0101生长过程中产生的FDOM主要由类腐殖质组分组成,并且光漂白率高于类蛋白质组分。与自然海水中的FDOM相似,M峰的光漂白率高于A峰和C峰,并且生长初期产生的M峰的光漂白率高于对数期。4.Cyanate在环境中的分布特征及其来源探究。分析了 cyanate在美国大沼泽国家公园内的淡水湖泊、切萨皮克湾河口、佛罗里达近岸以及北大西洋近岸和外海环境中的分布,并对以上环境中的DOM进行光降解实验,测定了不同环境DOM在光化学降解过程中cyanate的产率。结果表明,淡水、河口和近岸环境中的cyanate浓度高于外海环境。叶绿素最大层的cyanate浓度通常高于表层,该趋势在北大西洋近岸站位中尤为明显。与cyanate浓度的分布趋势相反,淡水环境中DOM的cyanate光产率最低,外海环境最高,表明DOM的光降解过程是开阔海洋中cyanate的重要来源。本研究进一步发现Synechococcus sp.CB0101对数期产生的DOM的光降解过程中有大量cyanate的产生,8小时光照结束后cyanate的净产量可达约125 nM。此外,对添加了五种典型含氮化合物的自然海水DOM的光降解实验表明,两种简单的芳香族化合物(4-(甲胺基)苯甲酸和4-(N-甲基-N-氰乙基)氨基苯甲醛)和多肽(双甘氨肽)的添加能够显著提高自然海水DOM光降解过程中cyanate的光产量,暗示海洋DOM特别是芳香族和多肽化合物的光化学降解过程可能是cyanate的重要来源。5.D-AA的生物可利用性。通过培养实验系统地分析了两种类型(典型与非典型)的D-AA对海洋细菌和自然海水微生物群落的生物可利用性。结果表明:与L-氨基酸(L-amino acid,L-AA)相比,D-AA普遍难以被海洋细菌作为单一碳源或氮源进行生长。两种不同类型的D-AA的生物可利用性不同:典型D-AA易于被微生物群落利用,然而当其对映体L-AA存在时,微生物群落优先利用L-AA。与典型D-AA不同,无论非典型D-AA与其对映体L-AA分别添加还是同时添加至微生物群落中,均难以被微生物利用,暗示非典型D-AA是潜在的RDOM,贡献于海洋储碳。
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