本论文首先对固体核磁共振（NMR）技术及其在层状硅酸盐材料研究中的应用做了综合性的介绍,然后利用多核固体NMR技术对两种层状硅酸盐材料的不同性质进行了研究,即有机柱撑蒙脱石中有机阳离子的排列、构型和运动特点,以及层状二硅酸钠SKS-6的钙离子脱除机理。在有机柱撑蒙脱石的研究中利用¹³C单脉冲、1H-¹³C交叉极化动力学（CP dynamic）和1H-¹³C两维宽线（2D WISE）NMR实验研究了不同柱撑试剂浓度下十二烷基三甲基铵阳离子（DDTMA⁺）柱撑蒙脱石中DDTMA⁺阳离子的排列、构型和运动,发现在研究的三个浓度体系中柱撑试剂浓度对DDTMA⁺在蒙脱石层间的排列和运动性有显著影响,而对烷烃链的构型则影响较小。同一浓度下DDTMA⁺的不同基团,以及同一基团在不同浓度下的运动性都有显著的不同。在SKS-6的钙离子脱除机理研究中,首先利用¹H、²⁹Si、²³Na多核固体NMR以及X射线衍射（XRD）技术研究了SKS-6与不同浓度氯化钙溶液反应的产物,揭示了SKS-6是通过离子置换来脱除水中的钙离子,具体过程是Ca²⁺代替Na⁺与SKS-6中的硅氧四面体结合,使得硅氧四面体层发生扭曲,骨架有序度降低。虽然反应后产物的有序度遭到一定程度的破坏,但是骨架仍然具有层状结构。钙离子取代钠离子这一过程受另一反应,即H⁺置换Na⁺形成类似于kanemite相的反应的竞争,此外还受到钙离子浓度的显著影响。增加钙离子浓度促进了钙离子对钠离子的取代,但是阻碍了Na⁺被H⁺的置换。通过利用多核固体NMR研究SKS-6与同一浓度氯化钙溶液反应不同时间的