中空球和微孔聚合物吸附喹诺酮类抗生素及酸催化研究

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抗生素污染物是一种潜在的、危害人体健康和生态效应的常用药物。相比于传统水处理方法,吸附法对抗生素的去除是最经济有效的。设计开发高效去除抗生素污染物的吸附剂成为一项具有科研学术挑战与实际应用意义的研究。本论文围绕功能化的中空球和微孔聚合物材料的合成及其在抗生素吸附以及衍生的生物质合成的应用开展了研究,考察了不同有机功能基团对抗生素的吸附强度和新型的微孔聚合物的网络结构对抗生素吸附性能的影响。以F127胶束为模板剂,四甲氧基硅烷(TMOS)和3-叠氮丙基三甲氧基硅烷(AzPTMS)共聚合成叠氮中空球。基于叠氮中空球,点击合成不同有机基团功能化的中空球,进行对抗生素环丙沙星的选择性吸附研究。结果显示苯基修饰的点击中空球的吸附效果最好,主要归功于吸附质和吸附剂之间的静电效应和π-π键的共轭效应。聚合物材料在多相催化和气体吸附方面具有优异性能,旨在发展微孔聚合物材料用于抗生素吸附研究。这些聚合物的制备是要通过内外交联的辅助合成的:(i)外交联合成时,需要在外加亲电子试剂FDA的辅助下,同时必须使用三氯化铁作为催化剂。(ii)没有外交联时,催化剂三氯化铝也能启动超交联反应的进行。合成的微孔聚合物如KAP-Ph-CH2、SMP-PhPh3和SMP-PhPh3-SO3H表现出优于活性炭的吸附性能,且其吸附动力学符合二级动力学模型,吸附等温线符合F型。证明吸附过程的速率由化学吸附控制。根据不同的pH、离子强度下的测试结果,微孔聚合物的网络结构对吸附能力有重要影响。采用一锅共聚法将聚苯乙烯磺酸基团限域在辛基修饰的二氧化硅中空纳米材料的孔道内。通过改变氯硅烷的含量和种类,实现表面亲疏水性的精细调控。通过酯化反应和转酯化反应的催化性能测试,全氟辛基修饰的中空固体酸催化剂表现出最优异的性能。研究还表明辛基基团修饰的中空材料能抑制催化过程中聚苯乙烯磺酸基团的流失。
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