【摘 要】
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石煤提钒尾渣是经过复杂的提钒工艺之后产生的固体废物,随着我国对钒产品需求的不断扩大,提钒尾渣的产生量迅猛增加,每生产1吨V2O5会产生200吨的提钒尾渣。而目前90%以上的提
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石煤提钒尾渣是经过复杂的提钒工艺之后产生的固体废物,随着我国对钒产品需求的不断扩大,提钒尾渣的产生量迅猛增加,每生产1吨V2O5会产生200吨的提钒尾渣。而目前90%以上的提矾尾渣都采用尾渣库堆放方式处置,综合利用率较低,因此石煤提钒行业面临着巨大的可持续发展压力。商品化介孔Si O2以正硅酸乙酯(TEOS)作为硅源,但其高成本限制了介孔材料的大规模应用。由于提钒尾渣具有高硅、低铝、低碳等特点,是良好的合成介孔二氧化硅的固废硅源。因此,本论文从提钒尾渣高值资源化利用、节能减排和可持续发展的目标出发,以提钒尾渣为硅源,制备不同结构性能的有序介孔Si O2。本论文主要的研究内容及结果如下:硅元素的提取:石煤提钒尾渣中Si O2的含量高达84.20%,分别采用碱熔融技术和碱溶解技术研究硅元素回收效率影响机制及迁移转化机理;采用Na OH焙烧、Na2CO3焙烧和Na OH溶解技术时,硅元素回收率分别达到98.87%、95.75%和97.67%。MCM-41合成:以硅浸出液为硅前驱体,引入阳离子表面活性剂CTAB为模板剂,通过水热法合成MCM-41,阐释了CTAB与Si的摩尔比对介孔二氧化硅的调控作用;当CTAB/Si的摩尔比为0.16时,合成的介孔Si O2具有长程有序特征,结构性能优异,比表面积达1049 m2·g-1、总孔体积为1.10 cm3·g-1、平均孔径为3.04 nm。SBA-15合成:引入三嵌段共聚物P123作为模板剂,并分别以HCl、H2SO4和H3PO4作为酸沉淀剂,通过溶胶-凝胶法制备SBA-15有序介孔材料,阐释了酸沉淀剂的种类及其浓度对介孔Si O2孔隙结构和微观形貌的影响:SBA-15具有较大的比表面积和总孔体积、均一的孔分布,且随着酸浓度增加,单体颗粒表面的褶皱减少,颗粒长度逐渐缩短,在电镜下可以观察到六边形的截面。SBA-16合成:引入三嵌段共聚物F127作为模板剂,并分别以HCl、H2SO4和H3PO4作为酸沉淀剂,通过溶胶-凝胶法制备SBA-16:SBA-16拥有大的比表面积和总孔体积,且具有更大的壁厚,在电镜下可以观察到单晶颗粒规则的十二面体形貌。
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