【摘 要】
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大气自由基是大气环境中十分重要的组成部分,具有很强的氧化能力,不仅主导控制大气中二氧化硫（SO2）、二氧化氮（NO2）、挥发性有机物（VOCs）的去除、转化过程,而且是二次细颗粒污染物形成的核心驱动力。因此,探索大气环境中羟基自由基（OH）的生成来源、分布以及相关污染物的变化趋势对二次颗粒物形成机制研究具有十分重要的意义。本论文以OH自由基氧化加合驱动力机制为核心,研究分析了兰州地区大气中OH自由
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大气自由基是大气环境中十分重要的组成部分,具有很强的氧化能力,不仅主导控制大气中二氧化硫（SO2）、二氧化氮（NO2）、挥发性有机物（VOCs）的去除、转化过程,而且是二次细颗粒污染物形成的核心驱动力。因此,探索大气环境中羟基自由基（OH）的生成来源、分布以及相关污染物的变化趋势对二次颗粒物形成机制研究具有十分重要的意义。本论文以OH自由基氧化加合驱动力机制为核心,研究分析了兰州地区大气中OH自由基分布变化特征及其相关污染物变化趋势,探索大气自由基对二次颗粒物爆发形成过程的机理机制,为细颗粒物污染治理提供科学理论依据。1、在兰州市七里河区观测点（36°3’22.7"N,103°46’36.3"E）开展了OH自由基浓度与颗粒物数量浓度（PNC）垂直分布研究。采样点分别布置在距地面3m、15m、30m和45m的平台上,研究结果显示:监测时段内,OH自由基在3m平台处浓度最高（8.31×106/cm3）,在30m平台处OH浓度最低（4.09×106/cm3）。在2018年自然年度内,OH自由基季度平均浓度值为秋季（2.89×106/cm3）>春季（2.66×106/cm3）>夏季（2.58×106/cm3）>冬季（2.34×106/cm3）;12个月份中,1月自由基平均浓度最低（2.22×106/cm3）,10月自由基平均浓度最高（3.44×106/cm3）。初步研究了温度、湿度与自由基浓度的相关性,7月温度与自由基浓度泊松相关系数达到0.4820,表明二者相关性为中等程度;11月湿度与自由基浓度泊松相关系数达到0.2169,表明二者相关性较弱。2、在OH自由基氧化诱导条件下,通过实验动力学模拟分析无机盐（Na2SO4、（NH4）2SO4、Na HSO4、Na NO3、KNO3、NH4NO3、Na Cl和NH4Cl）、汽油发电机尾气、有机混合物（乙醛、苯甲醛、苯甲酸乙酯）对腔室环境中颗粒物数量浓度以及质量浓度的影响,探寻二次颗粒物爆发增长过程中的机制及主要影响因素。在一定浓度OH自由基存在下,腔室内硫酸盐种子2小时总颗粒物累积质量远高于其他无机盐种子(Na NO3、KNO3、NH4NO3、Na Cl和NH4Cl),8种无机盐混合样种子2小时总颗粒物累积量是无OH自由基氧化诱导条件下的2倍以上。二氧化硫和有机混合物雾化、分散到腔室内后,二次颗粒物逐渐形成,第一次细颗粒物数量（PNC）峰值出现在实验开始6个小时左右,在第一次PNC峰值之后,PNC波动上升,在累计第16个小时以后达到最高峰值。在OH自由基氧化诱导条件下,以汽油发电机模拟汽车尾气,研究发现汽车尾气对大气环境中细颗粒物（DP<0.3um）的贡献是不容忽视的,汽车尾气中粒径小于0.3um粒子占据PNC浓度的80%以上。3、通过对2017-2018年度兰州市七里河区观测点（36°3’22.7"N,103°46’36.3"E）PM2.5、PM10、二氧化硫（SO2）、二氧化氮（NO2）、臭氧（O3）、一氧化碳（CO）的季度、月度变化趋势研究发现:观测点附近污染物呈现出夏秋两季浓度低,春冬两季浓度偏高;在春季末段和夏季臭氧污染较重;OH与臭氧变化趋势比较接近,OH在5月和10月出现峰值浓度;VOCs则在夏季浓度明显高于其他季节。2018年度内细颗粒物数量浓度的变化趋势与PM2.5较为一致,春冬两季偏高,粒径不同离子略有差异。在对臭氧、NO2、VOCs与OH自由基相关性研究中发现,O3与OH自由基相关性最强,5月上旬二者泊松相关系数达到0.7009,为强相关。特殊天气条件下,细颗粒物数量浓度在2-3小时内出现爆发式增长,维持一段时间后,又出现断崖式下降,恢复到正常浓度范围内。该过程中颗粒物数量浓度与OH自由基相关性研究表明:粒径越小的粒子PNC与OH自由基浓度相关性越强,0.2-0.3um粒子PNC与自由基浓度泊松相关系数达到0.3548。
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