纤维素类农作物废弃物接枝聚丙烯腈树脂及其改性后吸附性能研究

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随着工农业的迅速发展,重金属离子的水域污染问题已严重地影响到人们的正常生产和生活,农作物废弃物的二次利用问题同样引起了人们的关注。利用单电子转移自由基聚合(SET-LRP)在农作物废弃物表面引入可螯合重金属离子的有效基团,制备了一类高效,可降解型农作物废弃物吸附剂。SET-LRP具有反应温度低,聚合速率快,后处理简单等优势。聚丙烯腈PAN树酯经改性后得到的吸附材料在废水处理中已得到广泛的应用。本文利用纤维含量依次增加的花生壳,小麦秸秆,玉米秸秆为反应基体,通过SET-LRP在其表面接枝聚丙烯腈树脂,并对制备的接枝共聚物进行改性,重点研究和对比了改性聚合物对重金属离子Hg(II)的吸附性能。以改性花生壳粉为大分子引发剂,铜粉(Cu)/N,N,N’,N’-四甲基二乙胺TEMED为催化体系,采用SET-LRP方法制备了花生壳(Peanut shell)和PAN的接枝共聚物Peanutshell-g-PAN。使用盐酸羟胺与Peanut shell-g-PAN中的氰基基团反应,制备了含有偕胺肟基团的AO Peanut shell-g-PAN。动力学实验表明单体AN的聚合具有一级动力学特性。Hg(II)的吸附实验表明:吸附的最佳pH值为6.0;吸附动力学过程符合拟二级动力学;AO Peanut shell-g-PAN吸附Hg(II)的热力学过程符合Freundlich等温吸附模型,最佳吸附温度为45oC。以预处理的小麦秸秆(WSM)为反应基体,利用羟基和2-溴异丁酰溴(BriB-Br)的酰化反应得到SET-LRP的大分子引发剂。丙烯腈(AN)的聚合动力学实验表明聚合反应具有典型的一级动力学特征。使用盐酸羟胺对共聚物WSM-g-PAN进行改性,得到偕胺肟化的吸附剂AO WSM-g-PAN。AO WSM-g-PAN对Hg(II)的吸附性能实验表明:在pH=6.0时对Hg(II)的最大吸附量为4.7mmol·g-1;AO WSM-g-PAN对Hg(II)吸附明显优于反应基体WSM;且对Hg(II)展现出优异的吸附选择性;AO WSM-g-PAN吸附Hg(II)的动力学过程符合拟二级动力学;在温度为25oC,35oC,45oC下,AO WSM-g-PAN吸附Hg(II)的热力过程均符合Freundlich吸附模型,最佳温度为45oC。以废弃玉米秸秆为原料,使用氢氧化钾和乙酸进行预处理提取玉米秸秆纤维素,通过和2-溴异丁酰溴(BriB-Br)反应制备了大分子引发剂,并将它们成功用于AN,丙烯酰胺(AM),丙烯酸甲酯(MA)的SET-LRP,分别得到接枝共聚物CS-g-PAN,CS-g-PAM,CS-g-PMA。三类单体的动力学研究表明聚合反应均具有一级动力学特性。使用盐酸羟胺改性CS-g-PAN和使用氢氧化钠改性CS-g-PMA,分别得到含偕胺肟基团和羧基基团的吸附剂AO CS-g-PAN和CO CS-g-PMA。吸附剂CS-g-PAN,CS-g-PAM,AO CS-g-PAN和CO CS-g-PMA对Cd(II),Hg(II),Hg(II)和Hg(II)具有最佳吸附且吸附量分别为1.42mmol·g-1,2.26mmol·g-1,8.04mmol·g-1和3.92mmol·g-1。AO CS-g-PAN吸附Hg(II)的动力学过程较好的符合拟二级动力学。AO CS-g-PAN对Hg(II)的等温吸附表明,吸附过程可以用Freundlich等温模型描述。
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