土壤—中草药重金属含量及中药中砷汞生物可给性研究

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本论文通过对中草药种植区土壤、各生产阶段中草药及中成药样品的分析,旨在揭示中药(本文中指中草药和中成药)外源重金属(本文的主要研究对象为铅、镉、砷、汞,砷因其对生物的毒性与重金属元素相似,为行文方便包括在“重金属”之列)的主要来源;通过人工胃肠体外模拟系统(In Vitro test)对中草药和中成药重金属的人体生物可给性进行探索性研究;并在此基础上对中药中砷、汞对人体的健康风险进行了初步的评价。主要研究结果如下:(1)中草药种植区土壤重金属含量分析通过预试验,筛选出硝酸—双氧水体系为土壤重金属铅、镉、砷、汞全量分析的最适消解酸体系,采用高压密闭消解,石墨炉原子吸收法和氢化物发生—原子荧光光谱法分别分析中草药种植区土壤样品中铅、镉、砷、汞含量。结果表明,各采样点土壤样品铅、镉、砷、汞含量均符合或优于《国家土壤环境质量标准》二级标准。(2)中草药对土壤中重金属的富集及重金属主要来源分析通过对中草药药用部位重金属富集系数的分析发现,不同中草药对重金属的富集能力存在差异。各种中草药对于四种重金属的富集系数范围分别为铅:0.01~0.07,镉:0.20~1.17,砷:0.01~0.04,汞:0.72~2.97。对不同生产阶段中草药重金属含量的分析显示,绝大多数(95%)草药样品的重金属铅、镉、砷、汞含量低于《药用植物及制剂外经贸绿色行业标准》的相关限量标准。在采收—晾晒、储运—加工和炮制过程中,约80%中草药重金属含量未表现出明显变化(如白芷、北沙参等),说明其所含重金属主要来自种植过程中对土壤中重金属的吸收,且含量较低;而部分(约20%)中草药在上述过程中重金属含量呈增加趋势(如知母、天花粉),说明这部分中草药在这一过程中容易受到外源重金属的污染,特别是在加工、炮制阶段。(3)含雄黄、朱砂复方中成药中砷、汞含量分析结果显示:含雄黄中成药样品中砷全量为9.9×10~2~8.8×10~4mg/kg,均超过2.0mg/kg的砷限量标准值;同时含雄黄、朱砂中成药中砷全量范围9.2×10~3~1.2×10~5mg/kg,汞全量为5.0×10~3~3.5×10~4mg/kg,均超过0.2mg/kg的标准值。(4)中草药—中成药中砷、汞生物可给性的研究中草药中砷、汞生物可给性结果分析显示:不同中草药品种中砷、汞的生物可给性差异较大。各中草药粉末样品中砷的胃阶段生物可给性范围为5.75%~85.31%,小肠阶段为7.84%~66.03%;对于煎煮后样品,砷的胃阶段生物可给性范围为11.29%~51.31%,肠阶段为17.57%~44.19%;对于中草药粉末中的汞,胃阶段生物可给性范围为10.96%~68.04%,肠阶段范围5.78%~43.11%;对于煎煮样品,胃阶段生物可给性范围在5.24%~46.37%,肠阶段为2.48%~23.07%。含雄黄中成药砷的生物可给性在胃阶段为0.20%~2.17%,小肠阶段砷可给性在0.26%~2.43%范围内;同时含雄黄、朱砂中成药中砷的生物可给性在胃阶段为0.37%~5.23%,小肠阶段为0.36%~5.94%。汞的生物可给性在胃阶段为0.002%~0.057%,肠阶段砷可给性在0.002%~0.048%范围内。(5)中草药、中成药中砷、汞的健康风险初步评价以世界卫生组织每日允许摄入量(ADI)为标准,对中草药中重金属人体风险评价,结果表明:总体上砷、汞两元素,总量、肠阶段草药粉末可给含量及肠阶段煎煮样品的可给含量所对应的人体健康风险依次降低。对于砷元素而言,由于中草药中较高的砷可给性,即使经煎煮处理的某些样品,还是对人体的健康具有一定的风险;而对于汞,由于其在中草药中可给性很低,所分析的样品中汞对于人体健康基本不存在风险。对含雄黄、朱砂等重金属矿物成分的中成药中砷、汞人体健康风险评价结果显示:若以全量结果衡量,所有含雄黄的中成药均对人体健康具有巨大风险;以小肠阶段可给砷含量评价,其数值与ADI比值范围为11.2%~774.49%,约70%的成药中可给砷含量仍然足以威胁人体健康;对于同时含有雄黄和朱砂的中成药,其中可给砷与ADI比例为1.48%~879.68%。对于汞虽然其全量高出限量标准数万至十数万倍,但对人体风险很小。
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