多壁碳纳米管功能化及其液晶纳米复合材料的研究

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碳纳米管(CNTs)具有优异的力学性能,独特的微观结构,极大的长径比和比表面积,引起了人们的极大兴趣。在复合材料中,添加少量CNTs就可以对体系的综合性能产生很大影响。关于CNTs/液晶(LC)复合材料的研究近年来逐渐成为CNTs复合材料研究的热点。目前采用的分散方法虽然在一定程度上提高了CNTs在LC基体中的分散程度,但仍然难以使其达到纳米级的分散,而且由于CNTs表面的化学惰性使得它们与基体材料难以形成牢固的界面结合。因此,要发挥CNTs在CNTs/LC复合材料中的优势就必须在保持它们原有卓越性能的基础上,对CNTs进行有效的修饰,增加它们与LC基体的相容性。以此为目的,本论文作了以下几个方面的研究:(1)采用膦酰化反应的方法,合成了LC性酰胺化合物2-甲基-N,N’-双(4-取代苯甲酰)对苯二胺(LC-A),并采用溴代丁二酰亚胺(NBS)对LC-A进行溴化,合成出改性LC中间体2-溴甲基-N,N’-双(4-取代苯甲酰)对苯二胺(LC-B)。FT-IR和1HNMR证明了LC-A和LC-B的分子结构。DTA-TG结果表明LC-A和LC-B的Tm分为269℃和229℃,而它们热分解的起始温度差别不大;POM证明了LC-A和LC-B都是热致性近晶型LC,它们表现出的扇形LC织构属于近晶A相(SmA)型LC。(2)采用金属还原多壁碳纳米管(MWNTs)的方法,通过一步将LC-B分子腰接到MWNTs的侧壁,制备出LC功能化的MWNTs(LC-MWNTs)。Raman和FT-IR光谱结果表明LC分子通过共价键接枝到MWNTs的侧壁;HRTEM显示MWNTs表面包覆3-5 nm的LC分子;TGA结果说明LC-MWNTs上接枝LC分子的质量分数约为23%;溶解性测试说明LC-MWNTs在DMF中显示良好的分散稳定性。(3)采用溶液共混法制备了MWNTs/LC-A复合材料和LC-MWNTs/LC-A复合材料。SEM表明LC-MWNTs/LC-A复合材料中LC-MWNTs在LC基体中的分散性很好,而纯化MWNTs在复合材料中出现了团聚现象,说明经LC修饰的MWNTs(LC-MWNTs)与LC-A基体具有很好的相容性。(4)TGA结果表明LC的热稳定顺序为:LC-A < MWNTs/LC-A复合材料< LC-MWNTs/LC-A复合材料。而DSC结果说明了随着LC-MWNTs含量的增加LC-MWNTs纳米复合材料的Tm出现先降后升的现象;当含量为0.5 wt%时,复合材料的Tm降低了近18℃,为247℃。POM测试结果表明LC-MWNTs不仅没有破坏LC-A原有的近晶A相的LC织构,而且出现了近晶C相的LC织构;同时LC-MWNTs受到LC诱导效应作用,在LC基体中有随LC取向方向排列的趋势,随着LC各向异性的增加LC-MWNTs发生取向的趋势越明显。
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