【摘 要】
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烯烃氢甲酰化反应属于典型的原子经济性反应,产物醛的高附加值使之成为最重要的均相反应之一。自氢甲酰化反应被发现至今,大型工业生产多使用以过渡金属铑、钴的配合物为活性组分的均相催化剂,其反应活性高、醛选择性高。但均相催化体系存在的最大问题就是分离回收困难,以高碳烯烃为底物时分离问题更为突出,因此,开展高碳烯烃氢甲酰化反应非均相催化体系研究具有重要意义。本文基于水滑石材料（LDH）是层状材料高温焙烧后仍
【基金项目】
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宁夏重点研发（东西部合作）计划项目“煤基高值化学品多联产关键技术研发”（2017BY063）
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烯烃氢甲酰化反应属于典型的原子经济性反应,产物醛的高附加值使之成为最重要的均相反应之一。自氢甲酰化反应被发现至今,大型工业生产多使用以过渡金属铑、钴的配合物为活性组分的均相催化剂,其反应活性高、醛选择性高。但均相催化体系存在的最大问题就是分离回收困难,以高碳烯烃为底物时分离问题更为突出,因此,开展高碳烯烃氢甲酰化反应非均相催化体系研究具有重要意义。本文基于水滑石材料（LDH）是层状材料高温焙烧后仍保持片层结构,板层金属具有多样性,比表面积高,热稳定性好等特点,探究了 CoNiAl片层催化剂对正己烯氢甲酰化反应影响。采用尿素水热法制备了类水滑石CoNiAl-LDHs,还原得到片层CoNiAl限域型非均相催化剂,制备方法简单快速。n（CO（NH2）2）:n（Co+Ni）、n（Co+Ni）:n（Al）和 n（Co）:n（Ni）会影响片层结构的形成、片层厚度和活性位点的数量,最佳条件为n（CO（NH2）2）:n（Co+Ni）=5,n（Co+Ni）:n（Al）=2,n（Co）:n（Ni）=1。CoNiAl-x-y-z非均相催化剂的片层结构具有限域效应和择型效应,减少了金属流失,提高了产物醛的正异比。片层结构中,部分钴元素被镍元素取代,形成的氧空位使表面活性位点增加,通过XRD、原位XRD、SEM、TEM、TPD、TPR、XPS、ICP-OES等手段对催化剂进行了表征,深入了解CoNiAl-x-y-z中Co和Ni离子的协同作用,并推测了催化剂对正己烯氢甲酰化的反应机理。Co和Ni协同作用明显提高了催化性能,所制备的催化剂中,CoNiAl-1-2-5表现出良好的催化性能。以1-己烯为探针,当反应温度为120℃、反应压力为5 MPa、反应时间为2 h、H2/CO为1时,1-己烯的转化率高达99.9%,庚醛的选择性为81%,庚醛的正异比为1.7。循环使用5次后,催化活性仍高达94%。以正己烯、正辛烯、正癸烯、正十二烯为底物时,烯烃的转化率均大于95%,表明催化剂具有较好的适应性,四种烯烃混合后进行氢甲酰化反应,与纯原料烯烃保持相同的反应活性,转化率超过95%。
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