【摘 要】
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该论文设计合成了一系列二茂铁负载1-(4-X-苄基)-1,4-二氢烟酰胺(X=CHO,CH,H,Br)NADH辅酶模型化合物及二茂铁负载1-甲基-1,4-二氢烟酰胺NADH辅酶模型化合物,并系统研究了它们
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该论文设计合成了一系列二茂铁负载1-(4-X-苄基)-1,4-二氢烟酰胺(X=CH<,3>O,CH<,3>,H,Br)NADH辅酶模型化合物及二茂铁负载1-甲基-1,4-二氢烟酰胺NADH辅酶模型化合物,并系统研究了它们的电化学性质,同时利用紫外-可见光谱法分别测定了这些化合物还原N-甲基-5-硝基异喹啉甲基盐(IQ<+>)的动力学.电化学结果表明,二茂铁部分具有较低的氧化电位(大约100mv)而其BNAH部分具有较高的氧化电位(大约300mv).在电化学反应中,如果降低CV扫描速度,其BNAH部分的氧化峰会逐渐降低直至消失,说明该模型化合物在二茂铁失去一个电子后发生分子内部电子转移反应.当单纯的二茂铁与BNAH1:1混合后也可以发生类似情况,但此时发生分子间电子转移.通过和BNAH与IQ<+>反应动力学结果比较,该模型化合物还原IQ<+>的动力学结果表明该反应的活性中心在二茂铁部分,即二茂铁部分转移一个电子(为反应决速步骤),后发生分子内电子转移,继而进行负氢多步转移.该模型物中二茂铁部分极其类似于一个电子转移催化剂,它降低了电子转移的能垒,提高了整个负氢转移的速度.具有非常广阔的研究前景.
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