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由于人类大量开发和利用传统化石能源,造成传统不可再生能源的枯竭,加剧了全球能源危机及环境污染。开发可持续清洁能源和高效的能量转换和储存技术是一个巨大挑战,同时也为新能源的开发利用带来了发展契机。基于双电层原理工作的超级电容,依靠储能活性材料表面形成的双电层结构对电解液离子的静电吸附来实现电荷储存。相比于传统电容和二次电池,超级电容具有功率密度高、充放电速度快、工作温度窗口宽和循环寿命长等突出优点。石墨烯作为一种新型二维碳纳米材料,具有高比表面积、优异的导电性和力学性能等特点,被视为理想的超级电容电极材料。超级电容的储能本质与微观层面电极材料-电解液交互作用密切相关。增大电极材料的表面积有效利用率对于充分挖掘超级电容的储能性能具有重要意义。从微观层面上看,电解液在电极材料中的渗流行为特性会极大地影响电极材料的表面积有效利用率,进而显著影响宏观层面超级电容的能量输出。考虑到电解液在石墨烯电极材料中流动的复杂性,可视化实验研究存在较大困难,无法对石墨烯孔隙结构内电解液渗流行为特性的细节进行更加全面地描述。数值模拟技术作为实验手段的有效补充,可以从渗流过程的本质特征出发,反映渗流演化规律。本研究结合数值模拟和实验手段开展石墨烯超级电容材料渗流特性及储能性能的基础研究。首先,通过格子Boltzmann方法(Lattice Boltzmann method,LBM)研究了石墨烯电极材料的基本渗流行为特性。其次,研究了不同因素对水平石墨烯和垂直取向石墨烯渗流行为的影响。在此基础上,进一步通过实验探讨了不同因素对水平石墨烯和垂直取向石墨烯储能性能的影响。本文的具体研究内容和主要结论如下:第一,通过LBM研究了石墨烯连续表面与非连续断裂表面片层通道内电解液渗流的基本行为特性。研究结果表明,石墨烯孔隙结构中的连续表面与非连续断裂表面具有不同的渗流原理。连续表面片层通道内,毛细力起主导作用驱动电解液渗流。非连续断裂表面片层通道内毛细力失效,需要毛细力和额外压力来共同驱动电解液渗流。第二,基于四参数随机生成法构建水平石墨烯孔隙结构物理模型,通过LBM数值模拟研究了电解液在水平石墨烯内的渗流行为特性。首先,考察了不同的渗流驱动压力下电解液在水平石墨烯孔隙结构内的渗流过程。结果表明,电解液渗流驱动压力从1 bar提高到5 bar,水平石墨烯的表面积有效利用率从14%提高到78%。此外,研究了电解液在不同孔径结构水平石墨烯内的渗流过程。结果显示,平均孔径从13.4 nm增大到46.4 nm,有效减小了石墨烯片层堆叠程度。进而使得电解液渗流阻力大大降低,水平石墨烯的表面积有效利用率从14%显著增大到 87%。第三,通过LBM数值模拟研究了电解液在垂直取向石墨烯内的渗流行为特性。垂直取向石墨烯具有开放的片层通道,能够避免水平石墨烯片层严重的团聚和堆叠。因此可以促进电解液在石墨烯片层通道内的渗流,从而提高垂直取向石墨烯表面积有效利用率。结果表明,与水平石墨烯相比,电解液在垂直取向石墨烯内的渗流规律存在显著差异。垂直取向石墨烯具有连续片层通道,电解液可以仅靠毛细力实现在石墨烯片层通道内的有效渗流。当石墨烯片层间距由322 nm减小至12nm时,垂直取向石墨烯表面积有效利用率显著提高约2倍。第四,基于不同电解液渗流驱动压力下水平石墨烯渗流模拟结果,研究了水平石墨烯电极材料的储能性能。首先使用水合肼溶液作为还原剂,通过化学法制备石墨烯纸。对电解液渗流施加1 bar、3 bar和5bar的驱动压力,并测试石墨烯纸的电化学性能。结果表明,电解液渗流驱动压力从1 bar提高到5 bar,在20 mVs-1扫速下比电容量从103Fg-1增大到159Fg-1。相应的20mVs-1到1000mV s-1的电容保持率从23%增大到49%。其次,利用咖啡酸作为还原剂并结合冷冻干燥工艺制备了不同孔径结构的水平石墨烯,将其装配成超级电容并开展电化学性能测试。结果表明,平均孔径从10.2nm增大到44.1nm时,在20mVs-1扫速下比电容量从96 Fg-1提高到167 Fg-1。相应的20到1000 mV s-1的电容保持率从31%提高到45%。第五,基于垂直取向石墨烯的渗流模拟结果,研究了垂直取向石墨烯电极材料的储能性能。采用等离子体增强化学气相沉积法,分别以直流放电、电感耦合和微波作为等离子体源制备不同片层间距的垂直取向石墨烯,并测试其电化学性能。结果显示,片层间距从306.2 nm减小至14.5 nm时,在500mVs-1下比电容量从82 F g-1增大到147 F g-1。当电压扫速从50 mV s-1增大到1000 mV s-1时,垂直取向石墨烯的电容保持率仍可达90%以上,远高于水平石墨烯。本文针对石墨烯电极材料表面积有效利用程度受限这一挑战,结合模拟和实验,对石墨烯电极材料渗流特性与超级电容储能性能进行了深入研究,全面阐述了石墨烯电极材料的渗流与储能机理。本文的研究结果对于发展高性能石墨烯超级电容储能技术具有重要指导意义,有助于推动储能领域的研究发展。