【摘 要】
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能源作为支柱性产业之一,一直是社会发展和科技发展的重点。化石燃料能源因其广泛适用性仍然是当今能源行业的主流,但由于其不可再生性以及温室气体的排放,发展新型可再生清洁能源势在必行,其中储能和能源转化器件是十分重要的部分。近年来,聚合物基介电复合材料因其易加工性、良好的柔韧度和延展性以及出色的介电性能,广泛应用于电容器件和便携设备。其中聚偏氟乙烯由于具有独特的极性β晶型,在聚合物介电复合材料的研究具有
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能源作为支柱性产业之一,一直是社会发展和科技发展的重点。化石燃料能源因其广泛适用性仍然是当今能源行业的主流,但由于其不可再生性以及温室气体的排放,发展新型可再生清洁能源势在必行,其中储能和能源转化器件是十分重要的部分。近年来,聚合物基介电复合材料因其易加工性、良好的柔韧度和延展性以及出色的介电性能,广泛应用于电容器件和便携设备。其中聚偏氟乙烯由于具有独特的极性β晶型,在聚合物介电复合材料的研究具有很大优势。同时石墨烯和碳纳米管等纳米导电材料因其优异的电学、热学、力学性能,及其较低的渗透阈值,使最理想的填料之一。本文选取聚偏氟乙烯作为聚合物基体,以石墨烯与碳纳米管作为填料,制备介电复合材料并探究其介电性能。本文首先使用改良的Hummers法合成氧化石墨烯,将氧化石墨烯和聚偏氟乙烯在N,N-二甲基甲酰胺中充分混合均匀,干燥成膜后进行热压处理,还原氧化石墨烯,形成石墨烯/聚偏氟乙烯复合材料。通过表征后发现,随着石墨烯的加入,复合材料中的β晶型逐渐增多,在1.60 wt%含量下,完全转化为极性的β相。而复合材料的介电性能也随着石墨烯的加入有了极大的改善,在3.16 wt%的含量下,在1000 Hz时的介电常数高达61.78。这除了是因为β相的增多,也是由于石墨烯和聚偏氟乙烯基体之间产生的的界面极化。与此同时随着石墨烯导电填料含量的增加,1000 Hz下的介电损耗从纯PVDF的0.04增加到3.16 wt%的1.83。本文探讨了碳纳米管的加入对于聚偏氟乙烯的影响。针对碳纳米管在极性溶剂中容易团聚这一难点,采用表面改性的方法,成功合成了具有良好分散性的碳纳米管/聚偏氟乙烯复合材料。碳纳米管在经过表面处理后大大增强了其在聚偏氟乙烯基体中的分散性。并且碳纳米管的加入同样促进了聚偏氟乙烯的晶型转变,在1.37 wt%含量下α相已经完全转化为β相。介电性能方面,由于β相的增多和界面极化,介电常数有大幅度提高,在1.82 wt%含量下,复合材料在1000 Hz时的介电常数为15.08,约为PVDF的2倍,于此同时,其介电损耗不仅没有降低饭而在1000 Hz时由纯PVDF的0.04降到0.03。在分别探究了石墨烯和碳纳米管对于聚偏氟乙烯的增强作用之后,本文探究了二者之间的协同作用,制备了CNT/RGO/PVDF介电复合材料并对其进行表征。结果发现碳纳米管和氧化石墨烯的预混合会使二者结合,在进行分散与热还原时,相比原本单独填加碳纳米管或石墨烯,能更好的避免团聚和堆积,从而导致在相同含量下,CNT/RGO/PVDF三元复合材料比碳纳米管/聚偏氟乙烯或石墨烯/聚偏氟乙烯二元复合材料具有更多的β相和更完善的微电容结构。CNT/RGO/PVDF三元复合材料在渗透阈值下,在1000 Hz频率下具有高达64.02的介电常数,是纯PVDF（1000 Hz时8.65）的7.4倍,而介电损耗在1000 Hz频率下仅为0.38,对比同含量的RGO/PVDF二元复合材料（1000 Hz频率下介电常数49.35,介电损耗1.09）和CNT/PVDF二元复合材料（1000 Hz频率下介电常数15.08,介电损耗0.03）其介电性能显著提升。
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