【摘 要】
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作为缓解环境污染和能源危机最具前景的策略之一,可见光驱动的多相光催化技术引起了人们的广泛关注。目前,已经报道了大量的半导体光催化材料应用于环境治理。但由于催化材料
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作为缓解环境污染和能源危机最具前景的策略之一,可见光驱动的多相光催化技术引起了人们的广泛关注。目前,已经报道了大量的半导体光催化材料应用于环境治理。但由于催化材料的可见光利用率低,光生电子和空穴的快速复合等缺点,使其无法高效的消除有机污染物。构筑复合光催化剂是提高光催化性能的有效策略之一。由于碳基复合光催化剂具有优异的光电性能、良好的化学稳定性、低成本、易于制备等优点,在各类光催化应用中引起了研究者的广泛兴趣。本文主要研究了高效碳基复合材料的制备及其光催化性能,主要成果如下:制备了C/CaFe2O4纳米棒复合材料,并考察了碳的修饰对光催化活性的影响。结果表明复合材料的光催化降解活性与C和CaFe2O4之间的质量比密切相关。当碳含量为58 wt%,显示出最优的催化活性,其降解亚甲基蓝(MB)的动力学常数(0.0058 min-1)是铁酸钙的4.8倍。此外,吸附等温线的结果表明MB以单分子层形式吸附在铁酸钙纳米棒表面。总体而言,C覆盖在CaFe2O4表面,使光生电子和空穴更有效的传输和分离,既提高了催化剂对MB的吸附性能,又可以显著增强催化剂对光的吸收能力,从而提高了光催化活性。采用原位沉淀法成功合成了新型高效的Ag6Si2O7/碳复合光催化剂,并在可见光(λ>420 nm)条件下对罗丹明B(RhB)的光催化降解活性进行了评价。研究发现Ag6Si2O7的含量对复合光催化剂的降解活性具有重要的影响,当Ag6Si2O7含量为50 wt%,复合材料显示出最优的催化活性,其表观反应速率常数是纯Ag6Si2O7的3.0倍,是碳的5.4倍。此外,通过自由基捕获实验发现在光降解RhB的过程中,空穴和羟基自由基起着重要的作用。最后,采用高效液相色谱-质谱(HPLC-MS)分析了RhB在光催化降解过程中的中间体,并提出了一种可能的光催化降解途径。
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