氨基功能化SBA-16对CO2的吸附

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随着温室效应的日益凸显,温室气体CO2的捕集和分离引起了全球性的关注。烟道气是工业生产中CO2的主要排放源,对烟道气中的CO2进行捕集和分离是促进CO2减排的一项重要环保任务。采用改性后的介孔分子筛对CO2进行分离和捕集是国内外一个热门的研究方向。本文选用新型介孔分子筛SBA-16为载体,分别采用嫁接法和浸渍法对其进行改性,形成功能化的介孔材料用于CO2、的吸附。利用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、氮气物理吸附脱附和热重分析(TGA)、红外分析(FT-IR)、元素分析等方法对样品进行了表征。通过热重分析(DSC-TGA)和动态吸附法对改性SBA-16的吸附性能进行研究。主要研究结论如下:1.将焙烧去除模板剂后的SBA-16原样进行水煮,使得介孔分子筛表面脱水缩合的Si-O-Si键水解生成Si-OH,增加了活性嫁接位。将载体SBA-16嫁接上2-氨乙基-3-氨丙基-三甲氧基硅烷(AEAPS)后,改性后样品的比表面积、孔容、平均孔径减小,且水化改性后样品(Hydrolyzed-N)的氨基嫁接率和CO2吸附容量均较SBA-16原样改性后样品(Calcined-N)高。经过嫁接改性后,载体SBA-16表面负载的氨基活性基团有利于提高样品的疏水性能,且样品硅烷化程度的大小决定样品疏水性的强弱。水化改性后样品Hydrolyzed-N的CO2吸附容量为0.727 mmol·g-1 (60℃),是SBA-16载体吸附量的18倍,吸附容量大大增加。改性后样品对CO2的吸附晗变可以高达70 kJ·mol-1左右,证明改性后样品对CO:的吸附主要是通过氨基基团与C02的化学反应而进行的。2.浸渍四乙烯五胺(TEPA)后的SBA-16仍然保持有序的孔道结构,但样品的孔道有序度降低,比表面积、孔容、平均孔径减小。改性后样品对CO2的饱和吸附容量和穿透吸附容量随着TEPA浸渍量的增加而增加。60℃时,30% TEPA浸渍量的样品的穿透吸附容量和饱和吸附容量分别为0.625 mmol·g-1和0.973 mmol·g-1。在60-80℃,样品的动态吸附性能稳定。经过20次吸附脱附循环后,样品的饱和吸附容量仅降低了6.45%。采用失活模型对CO2的吸附穿透曲线进行模拟,该模型能够很好地模拟样品对CO2的吸附过程。
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