低成本、高性能直接甲醇燃料电池电催化剂的制备及电化学性能研究

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当今世界,随着经济的持续高速发展,人类生活水平不断提高,人们对清洁、高效、可持续发展能源的需求越来越迫切。直接甲醇燃料电池(DMFC)作为能量转换装置,由于其具有高效、高能量密度、低的甚至零排放的优势而越来越受人们关注。然而目前燃料电池普遍存在催化剂催化活性低、稳定性差、成本偏高等缺点,严重制约了其商业化发展。因此寻找低成本、高活性和高稳定性的催化剂成为燃料电池的研究热点。本文从异质元素和金属氧化物的掺杂,及开发催化剂的新结构等方法入手,开展了用于DMFC阴极和阳极电催化剂研究。获得了价格低廉、电催化活性较好、环境友好、抗中毒能力较高的新型电催化剂,并通过比表面测定仪(BET)、X射线衍射(XRD)、电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-AES)、元素分析、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、循环伏安法(CV)、线性扫描伏安法(LSV)、计时-电流法(CA)等分析测试技术,对催化剂的形貌、结构、电化学性质等进行了详细研究,获得如下结果:(1)以离子液体1-乙烯基-3-乙基咪唑四氟硼酸盐([VEIM]BF4)为碳源和氮源,以二氧化硅球为模板,通过预碳化和高温碳化成功制备出结构有序的氮掺杂中空大孔碳球(NHMCS)。采用SEM、TEM、BET、XRD以及元素分析仪对NHMCS进行表征。结果显示NHMCS是具有高比表面积的中空大孔有序氮掺杂碳球,氮含量为1.40%。采用CV及LSV等电化学测试方法检测NHMCS在碱性条件下的氧还原催化性能。结果显示NHMCS拥有与商业E-TEK Pt/C相似的四电子氧还原(ORR)催化途径,并具有优于后者的ORR电催化活性及高的抗甲醇渗透性能。(2)以NHMCS为载体,采用微波辅助乙二醇还原法制备了Pt/NHMCS和PtRu/NHMCS两种催化剂。通过TEM和CV考察了上述两种催化剂的表面形貌及其对甲醇的电催化氧化性能。结果显示NHMCS拥有高的比表面积、好的导电性和有利于电解质、反应物传输的多孔性,这些特点显示NHMCS是优异的催化剂载体。TEM结果表明,Pt和PtRu的平均粒径分别为2.64nm和2.49nm,并且它们以窄的粒径范围均匀的分散在NHMCS上。电化学测试结果表明以NHMCS为载体的催化剂比以商业E-TEK为载体的催化剂具有更高的电催化甲醇的活性和长期稳定性。(3)以1-氨基芘修饰的CNTs为载体,通过PtCl62和Sn2+在载体表面原位自发还原制备得到绿色、经济的Pt-SnO2/CNTs催化剂。采用TEM和XRD对Pt-SnO2/CNTs催化剂形貌和结构进行表征:EDS和ICP-AES结果显示Pt-SnO2/CNTs催化剂中Pt与Sn02的摩尔比值约为0.48。电化学测试结果表明Pt-SnO2/CNTs催化剂比以商业Pt/C(E-TEK)催化剂具有更高的电催化甲醇的活性和长期稳定性。
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