基于HZSM-5/11共晶分子筛催化甘油氨化合成吡啶类化合物

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吡啶类化合物广泛应用于医药、农药、橡胶和染料等领域,随着化学、医药工业的发展,对吡啶类化合物的需求日益增长。吡啶类化合物主要有两种生产方法:一是从煤焦油中提取;二是醛与氨的催化合成。随着人们对能源需求的增长和环境保护意识的提高,可再生的生物质能源取代化石能源得到了越来越多的关注。本课题在查阅文献的基础上,旨在开发高效催化剂应用于以甘油和氨为原料合成吡啶类化合物,随着生物质甘油的兴起,甘油与氨缩合反应是吡啶类化合物合成的一个新途径。本文成功合成出HZSM-5/11(78)共晶分子筛,并将所制得的HZSM-5/11(78)催化剂应用于甘油催化氨化制备吡啶类化合物(吡啶、2-甲基吡啶和3-甲基吡啶)。与相同硅铝比的HZSM-5(80)、HZSM-11(80)以及HZSM-5(80)/HZSM-11(80)机械混合的催化剂相比,HZSM-5/11(78)共晶分子筛表现出了较好的催化性能。N2吸附脱附和吡啶吸附红外表征显示,HZSM-5/11(78)共晶分子筛具有较好的催化性能是因为HZSM-5(80)与HZSM-11(80)的共生使得催化剂的比表面积增大,改变了Lewis酸与Br?nsted酸的比例。另外,对影响HZSM-5/11(78)共晶分子筛催化性能的因素进行了系统的考察。通过一系列实验确定了甘油与氨气在HZSM-5/11(78)共晶分子筛催化下生成吡啶类化合物的最优条件:反应温度为520°C,常压,氨醇比12:1,气时空速为300 h-1,吡啶类化合物总碳摩尔收率可达40.8%,与HZSM-5分子筛相比吡啶类化合物的碳摩尔收率提高了14.3%。
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