【摘 要】
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众所周知,药物特别是抗癌药物的严重毒副作用是困扰医疗界的一个难题,因此研究和开发新型高效药物靶向-控释体系是药剂学界的重要课题之一。近期,层状双金属氢氧化物(Layered
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众所周知,药物特别是抗癌药物的严重毒副作用是困扰医疗界的一个难题,因此研究和开发新型高效药物靶向-控释体系是药剂学界的重要课题之一。近期,层状双金属氢氧化物(Layered Double Hydroxides,LDHs)作为新型药物载体备受关注。LDHs层间可作为微型储存器,将药物分子插入其中可形成药物-LDH纳米杂化物;因药物与LDH层板的相互作用和空间位阻效应等而可有效控制药物分子的释放,是具良好发展潜力的药物输送-控释体系。但是,药物-LDH纳米杂化物缺乏对病变部位的特异选择性,需解决其靶向性问题。将磁性基质(如Fe3O4和MgFe2O4等)纳米颗粒包入药物-LDH纳米杂化物中,形成药物-LDH纳米杂化物包覆磁性基质纳米复合物,简写为“磁性基质@(药物-LDH)纳米复合物”,可赋予体系以磁性,构筑成磁靶向药物传递系统,是解决其靶向性的有效途径之一。本论文以抗肿瘤药物替加氟(Tegafur,TF)为模型药物客体分子,以磁铁矿(Fe3O4)和镁铁尖晶石(MgFe2O4)为磁性基质,以Mg3Al和Zn2Al型LDHs为药物载体,采用共沉淀法和结构重建法探索合成了磁性基质@(TF-LDH)纳米复合物,并对其化学组成、晶体结构、形貌和磁学性能等进行了表征,考察了其药物释放性能,以期为新型磁靶向药物传递系统的研制提供科学依据。获得的主要研究结论如下:(1)采用水热合成法制备了具有良好纯度和结晶度的Fe3O4纳米粒子,其粒径约为20 nm,具有良好的分散性。采用LDH层状前体法制备了具有良好纯度和结晶度的MgFe2O4纳米粒子,其粒径约为50~100nm。(2)采用共沉淀法分别在Fe3O4纳米粒子和MgFe204纳米粒子表面包覆替加氟插层水滑石(TF-LDH),成功组装了 一系列具有不同磁核含量的Fe3O4@(TF-LDH)和 MgFe2O4@(TF-LDH)纳米复合物。磁性基质@(TF-LDH)纳米复合物粒径为100~200nm,具有核-壳结构,其中磁性基质纳米颗粒为核,TF-LDH纳米杂化物为壳。采用共沉淀法在Fe3O4纳米粒子表面包覆水滑石制得磁性LDH纳米复合物,根据LDH的记忆效应,采用结构重建法,将替加氟引入到焙烧过的磁性LDH纳米复合物中,成功合成出Fe3O4@(TF-LDH)纳米复合物。Fe3O4@(TF-LDH)纳米复合物具有核-壳结构,为无规则颗粒,其粒径大小为100~200nm,较磁性LDH的尺寸(约50nm)有所增大。(3)所合成的磁性纳米复合物具顺磁性,其比饱和磁化强度随磁性基质含量的增大而增强,对外加磁场有良好的磁响应。所合成的磁性纳米复合物可以达到一个很高的载药量(23~35%),表明在所研究的合成条件下,磁性基质对LDHs的药物负载能力无明显影响。替加氟分子在LDH层间的可能形态为长轴倾斜于LDH层板的双层排布。(4)磁性纳米复合物具有良好的药物缓释效果,其药物释放动力学过程符合准二级动力学方程,药物的颗粒内部扩散为释放过程的速率控制步骤;磁性基质增加或外加磁场,均可减缓其药物释放过程。以上结果表明,磁性基质@(药物-LDH)纳米复合物在药物靶向-控释制剂领域有良好的应用前景。
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