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自21世纪以来,为了阻止能源危机和环境污染问题的进一步恶化,科研人员致力于开发新型绿色环保的能源存储系统。在众多的清洁能源中,锂离子电池（LIBs）因其高能量密度、高工作电压、无记忆效应和长循环寿命等优点,正逐步走向储能家族大舞台,并占据主导地位,成为人们日常生活中密不可分的一部分。但是,传统石墨负极材料的理论容量仅为372 mAh g-1,并不能满足高能量密度与长程续航等要求。同时,随着行业规模日益扩大,人们开始担忧无机电极材料的资源匮乏和环境污染等问题。与无机材料相比,有机聚合物材料资源丰富且绿色可持续,因此成为“绿色高能电源”中电极材料的最佳选择。聚酰亚胺（PI）是一类重要的高分子材料,其主链上通常含有酰亚胺环,由有机二胺和有机二酸酐通过熔融缩聚法或者溶液缩聚热亚胺化法制备而成。作为一种典型的羰基聚合物,聚酰亚胺电极材料受到较大关注,但较低的比容量(<300mAh g-1)限制了其进一步应用。因此,为了提高聚酰亚胺材料的电化学储锂性能,本论文设计、开发出一系列聚酰亚胺/多层石墨烯纳米结构复合材料,并探索了聚酰亚胺在特定情况下的超级锂化现象。具体工作如下:（1）通过共沉淀和热亚胺化法成功地将多层石墨烯（MG）作为导电剂引入聚酰亚胺内部,设计合成了高性能PI-MG复合电极材料。该材料具有层状结构,多层石墨烯的表面均匀地涂覆了一层聚酰亚胺（厚度约为5.12 nm）。在用作锂电池负极材料时,PI-MG复合材料表现出超高的比容量(612 m Ah g-1;0.1 A g-1),以及优越的循环稳定性(在0.5 A g-1循环500圈容量保留率仍有89.3%)。并且,该电池可在-15°C到55°C下稳定运行,在55°C时的放电比容量为873 m Ah g-1,远远大于前人文献中报导的数值。随后,通过实验数据与理论运算的对比,证明了在导电剂充足的条件下,BPDA-BPA型聚酰亚胺可以与22个锂离子进行电化学反应,从而获得1334 mAh g-1的高储锂容量。（2）尽管共沉淀法制备的复合材料获得了优异的比容量,但其倍率性能却差强人意,在大电流密度5.0 A g-1下的放电容量仅仅为143 mAh g-1。为了提高电极的倍率性能,本章采用温和的乙醇逐步沉淀法制备出三维多孔PI-MG复合材料,这种三维多孔结构将有助于电解液的渗透和锂离子的传输。研究表明该多孔复合材料具有高比表面积(48.3 m2 g-1),且富含7-9 nm的介孔。当电流密度为0.1 A g-1时,该复合材料获得相当高的可逆比容量(647 mAh g-1)。并且,即使在5.0 A g-1的高电流密度下循环500圈,仍可获得411 mAh g-1的高储锂容量,远远高于（1）中普通共沉淀法的比容量(143 mAh g-1)。多孔PI-MG复合材料倍率性能如此优异的原因,主要是因为多孔结构更加有利于锂离子的快速扩散,与活性材料更加充分的反应。