拓扑绝缘体Bi2Se3引入磁序的研究

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拓扑绝缘体(TI)作为非传统意义的绝缘体,其特点是材料的内部有能隙,而表面态却无能隙无散耗。由于强自旋耦合作用,这种奇特的表面态受时间反演对称保护,因此能抵抗体系中晶体的缺陷、非磁性杂质等外界环境的影响。理论上预言拓扑绝缘体和其他体系相(磁性材料或超导材料)结合的复合体系的界面还可能发现新的物质相和新奇的物理性质,如量子反常霍尔效应、Majorana费米子和磁单极子。利用这些物理特性,人们可以构造新型量子器件,并最终应用到自旋电子学和量子计算机等领域。  本论文选取典型的3D TI Bi2Se3作为研究对象。TI在低温强磁场下的作用下出现拓扑量子态,由此能观察到量子霍尔效应,然而这还不算是真正的拓扑绝缘体。科学家们期望有真正的TI,它们不依赖外加的强磁场也能够观察到量子霍尔效应,即反常量子霍尔效应,这是利用样品本身所具有的的铁磁性导致霍尔平台。而想要得到这种效应可以通过材料设计在TI中引入铁磁性。实现的手段是在TI中进行过渡族掺杂从而引入铁磁性,而理论计算出非磁性的2p轻元素X(X=B,C和N)掺杂TI,可以诱导出铁磁性,调控拓扑性质。故本论文对Bi2Se3进行了磁性元素Co、Ni和非磁性元素C的掺杂研究。另一个手段是把TI和铁磁材料结合在一起,利用异质结的邻近效应诱导出铁磁性。本论文选择在钙钛矿锰氧化物(La0.7Sr0.3MnO3简称LSMO)薄膜上沉积Bi2Se3薄膜,形成异质结构。探索铁磁性的强关联体系对Bi2Se3磁性、电输运性能和表面态调控方面的影响。全文的内容为以下几部分:  对Bi2Se3单晶体进行磁性元素的掺杂,掺杂元素有Co和Ni。Bi2Se3本身样是抗磁性的,而Co掺杂后的样品磁化率温度曲线为顺磁(PM)行为,12K低温下的磁化率磁场曲线存在明显磁滞现象,证实铁磁相的存在。样品的饱和磁化率、矫顽力和剩余磁化率,随着Co浓度的增加而逐渐增大,说明Co浓度与铁磁性密切相关。FM的来源有两个可能的解释。第一,生成了很少量的铁磁体Co-Se化合物。第二,磁性杂质之间的RKKY作用。样品的电阻率的趋势在30K以上和30K两个温区不同,T>30 K的温区,主要是电子-声子散射作用主要是电子-电子之间的散射作用。所有样品都表现出正磁电阻行为。  Ni掺杂样品NixBi2-xSe3同样具有层状结构。Ni掺杂对样品磁性影响很大,x=0即Bi2Se3为抗磁材料,x=0.03样品是典型的PM材料,x≥0.05的样品中观察到了复杂的铁磁性,有多个磁转变点,这可能与Ni-Se化合物有关。所有样品都表现出弱金属导电行为,样品的电阻率随Ni含量的增加而增加。不同含量的样品表现出不同的磁电阻行为,可能与样品散射机制和磁有序有关。  C掺杂的Bi2Se3晶体的生长是沿c轴取向,结晶性良好且有良好的周期性。晶格参数先减小后增加。样品仍然是n型半导体,说明C掺杂补偿Se缺失是有限的。C掺杂样品的电阻率变化趋势基本相同,随温度降低而降低,30K附近出现金属绝缘转变,电磁阻也在该温度点翻转,说明C掺杂增强了Bi2Se3的表面态对整个电导的贡献,使得电输运中表面电导的作用凸显出来。磁性质在C掺杂之后出现了抗磁到铁磁的变化。  探索真空蒸发镀膜的方法制备Bi2Se3拓扑绝缘体薄膜的工艺条件。制备蒸镀Bi2Se3薄膜的最佳后退火处理参数为退火温度300℃,保温时间5h。适当增加退火温度Ta和保温时间可以提高Bi2Se3薄膜的结晶性,而较高的温度和较长的保温时间又会造成Se缺失。300℃退火的薄膜的电阻率在30K以下有一个很小的上升,显示出金属-绝缘转变,而转变温度点几乎随外加磁场增加而线性增加。300℃退火样品的磁电阻在高场下线性增加,这种现象被认为是一种量子线性霍尔效应;低场下由于拓扑绝缘体表面态中的自旋-动量锁定和自旋轨道的相互作用出现了弱反局域效应。Si(111)单晶,LaAlO3单晶、石英和玻璃做基底蒸镀Bi2Se3薄膜,都能成的Bi2Se3相。所有薄膜的Se/Bi相对原子的比Cr都比1.5小,虽然是在富Se环境下后退火处理,但过量的Se分子并没有进入薄膜内部。  探索了磁控溅射方法制备Bi2Se3拓扑绝缘体薄膜的工艺条件。溅射沉积的Bi2Se3薄膜的进行后退火处理的最佳参数为:退火温度300℃,保温时间2h。未退火的Bi2Se3薄膜为非晶薄膜,随着Ta的增加,晶粒逐渐从圆形晶粒长成三角形和六边形结构。Ta对样品的电阻率也有影响,对于未退火的薄膜,电阻率随测量温度降低而增加(dρ/dT<0)。当Ta≥200℃时,表现出金属行为(dp/dT>0)。Si(100)基底上溅射的不同厚度的Bi2Se3薄膜都具有很好的c轴取向。300nm薄膜样品表现出弱金属性,在零场下,电阻率随着测试温度的降低而呈现线性降低。然而其他厚度的样品却表现出了不同的特征,这是由于电导在高温和低温区域有不同的输运机制。霍尔效应测试显示载流子与厚度相关,随着厚度增加而增加。MR曲线反应出高场线性磁阻和低场弱反局域效应。  采用蒸发和溅射的方法制备拓扑绝缘体/钙钛矿锰氧化物(Bi2Se3/LSMO)异质结。蒸发制备的异质结呈现出绝缘体特性,电阻率随温度降低而逐渐增加,在30K附近饱和,这个温度与Bi2Se3体电导自由电子的冻结温度一致,说明在LSMO薄膜与Bi2Se3之间存在着某些相互作用。扣除LSMO的铁磁信号,还存在明显的磁滞现象,由于Bi2Se3本身是抗磁性的,说明LSMO在Bi2Se3薄膜中诱导出了铁磁性。在通过磁控溅射得到的Bi2Se3/LSMO异质结中,异质结的连续性很好,没有裂缝和孔洞,有层状结构和六方结构。不同厚度的薄膜电阻行为不同,但都能在薄膜中观察到金属-绝缘体相变,Bi2Se3层存在明显的自旋极化电流注入效应。这可能是由于LSMO中长程载流子进入到Bi2Se3当中,不同类型的载流子之间的强耦合及竞争作用造成的。磁性测试证实薄膜中存在铁磁性,说明Bi2Se3薄膜中可能由于基底的磁近邻效应作用而引入了铁磁序。
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