【摘 要】
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鉴于传统的液态锂电池已经不能满足当前市场对储能系统的要求,全固态锂金属电池因其安全稳定、高比容量的优势得到了广大学者的青睐。然而,单一的有机、无机固态电解质都存在一定的局限性,因此将二者复合成为了研究的热点。目前,用无机陶瓷纳米颗粒填充制备有机/无机复合电解质的方法容易造成纳米颗粒团聚,影响锂离子（Li+）的连续传导。另外一方面,聚合物基体中阴离子的自由移动导致电解质在电池充放电过程中存在严重的浓
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鉴于传统的液态锂电池已经不能满足当前市场对储能系统的要求,全固态锂金属电池因其安全稳定、高比容量的优势得到了广大学者的青睐。然而,单一的有机、无机固态电解质都存在一定的局限性,因此将二者复合成为了研究的热点。目前,用无机陶瓷纳米颗粒填充制备有机/无机复合电解质的方法容易造成纳米颗粒团聚,影响锂离子（Li+）的连续传导。另外一方面,聚合物基体中阴离子的自由移动导致电解质在电池充放电过程中存在严重的浓差极化现象,致使Li+在电解质和电极界面的传输受阻,Li+在界面累积诱导锂枝晶生长,限制了电池的长循环稳定性。以往研究已经证明,当复合电解质中陶瓷填料含量高时,Li+的传输主要由陶瓷部分主导,复合电解质的电化学性能与陶瓷部分的结构密切相关。然而,在长期的充放电循环过程中,当无机填料和聚合物形成的复合电解质机械性能不足时,依然无法抑制锂枝晶生长,导致阳极钝化,最终影响电池寿命。因此,调控陶瓷部分的结构和锂金属负极界面是构建电解质中Li+均匀分布和传导及抑制锂枝晶生长的重要手段。本文采用铝（Al）元素掺杂的方法,用静电纺丝技术制备了室温稳定性好,离子电导率高的Li6.25La3Al0.25Zr2O12（LLZAO）陶瓷纳米纤维电解质膜,并以此作为复合电解质的三维（3D）网络框架,向其中浇铸聚环氧乙烷（PEO）和双三氟甲基磺酸亚酰胺（Li TFSI）制备了LLZAO-PEO-Li TFSI复合电解质,对其电化学性能等进行了系统研究。纺丝过程中进行Al元素掺杂有利于平滑晶体界面、降低界面阻抗、稳定其结构。制备的高取向性的LLZAO陶瓷纳米3D结构为复合电解质提供了快速、连续、均匀的Li+传输路径,避免了传统制备方法中颗粒团聚现象的发生,离子电导率提高,电化学稳定窗口明显拓宽（5V vs Li/Li+）,锂离子迁移数(t Li+=0.631)相对于PEO-Li TFSI聚合物电解质(t Li+=0.235)大幅提升,机械性能也得到改善,断裂强力可达约6MPa。LLZAO-PEO-Li TFSI复合电解质虽在一定程度上缓解了锂枝晶的生长,然而,其机械强力无法抑制长期循环过程中锂枝晶的形成。另外,尽管复合电解质与金属锂负极界面接触相对无机固态电解质有所改善,但两者间的固-固界面之间依然有间隙。针对以上两个问题,本文将Ga-Sn-In混合液态金属涂敷到锂金属负极表面与电解质形成固-液界面,进一步改善了电解质与金属锂负极的界面接触。而且改性后锂负极显著降低了Li的成核势垒,使Li均匀沉积,组装的改性Li|LLZAO-PEO-Li TFSI|改性Li对称电池可以在0.2m A/cm~2的电流密度下稳定循环1200h。
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