珠江三角洲人为源氨排放清单及其对颗粒物形成贡献的研究

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近年来,珠江三角洲(以下简称“珠三角”)城市群呈现典型区域大气复合污染特征,灰霾天气频有发生,酸雨污染仍为严峻,空气质量和能见度下降。氨在大气氮循环中发挥着重要作用,本研究开展人为源氨排放清单估算,旨在了解其排放特征和时空分布,探讨氨排放对区域颗粒物湿沉降及气溶胶细粒子形成影响,对区域空气质量改善对策研究具有重要的科学意义。首先采用排放因子法开发珠三角2006年人为源氨排放清单,总量为195.7kt。其中农业源(畜禽和氮肥施用)是主要贡献源,占总排放量80%,肉鸡和肉猪是畜禽源氨排放主要分担者,非农业源是该地区不可忽视的人为氨源;广州和江门是氨排放贡献的首要城市;经同类清单对比、定性分析和AuvToolPro定量不确定性分析表明本论文开发的珠三角人为源氨排放清单存在一定的合理性并有低估的可能。其次,采用基于地理坐标信息、人口密度权重、道路网“标准道路长度”和土地利用类型的GIS空间分析功能,以及代表权重参数调研获取的典型人为氨源时间系数,构建该地区高时空分辨率网格化排放清单。人为源氨排放主要集中在可耕作土地和郊区农村地区,典型人为源氨排放呈现明显的季节变化特征。再次,利用近十年农业源氨排放清单和降雨监测数据,分析氨排放与颗粒物湿沉降的关系。该地区农业源氨排放与降水主要阴阳离子浓度水平呈现稳定上升趋势;农业源氨排放与降水NH4+离子浓度、Ca2++NH4+/SO42-+NO3-与酸度的长期趋势呈现较好一致性;2006年氨排放强度与监测点位NH4+离子浓度线性相关分析结果(R2=0.203)说明本地氨排放对降水NH4+离子浓度有一定程度影响。最后,利用Models-3/CMAQ模式系统,设定情景案例分析人为源氨排放对珠三角地区PM2.5及其无机组分贡献影响。结果显示,PM2.5及其三种无机组分硫酸盐、硝酸盐和铵盐浓度最高值分布各有差异;去除该地区人为源氨排放PM2.5浓度降低明显;各类排放源中,畜禽源对区域PM2.5及其无机组分形成贡献高于氮肥施用及非农业源,且空间影响范围较广;各类人为源氨排放对硝酸盐形成影响较大,对郊区站、市区站和背景站的贡献率各有差异,且对PM2.5及其不同组分浓度差值空间分布范围各异。
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