石墨烯是最早被发现也是最典型的二维碳材料。它具有极其特殊的能带结构和许多优异的电子性质。然而本征零带隙限制了石墨烯在半导体电子学的应用。人们因此提出能带工程，发展了多种带隙可控的石墨烯衍生物。同时，大量由sp和sp2杂化碳原子组成的石墨炔体系逐渐受到科学界的关注。它们具有丰富的结构，可以是半导体、金属或者半金属。随着越来越多二维碳材料的涌现，预测其电子性质并发掘电学性能突出的体系，对于发展二维碳材料电子学具有重要意义。基于此，本文采用多种理论计算方法，系统研究了二维碳材料的电子结构和输运性质，提出了设计新型二维碳材料的思路，发现了同时具有高迁移率和非零带隙的体系，考察了石墨烯基纳米器件的量子输运性质。　　本文主要包括以下三部分内容:　　（一）探索二维碳材料的电子结构。提出氮化硼杂化是调控石墨烯带隙的最有效方式;设计了两种新型石墨炔，它们分别为半导体和金属;在二元模型的基础上，发现拓扑结构从六方演变为四方时，狄拉克锥的存在概率逐渐降低直至为零;设计了一系列四方二维碳材料，发现它们大多为金属，但其中一个体系具有赝自旋为1的新奇狄拉克锥结构，可能出现极其特殊的电子性质。　　（二）计算二维碳材料的本征迁移率。从石墨烯纳米带入手，证明了石墨烯中迁移率与带隙的反比关系来源于有效质量对带隙的线性依赖，指出降低形变势常数对于提高迁移率的重要性;发现氮化硼杂化石墨烯在带隙为0.38～1.39 eV时，其本征迁移率主要分布在1.7×103～1.1×105cm2 V-1 s-1，个别体系甚至具有可达6.6×106 cm2 V-1 s-1的超高迁移率，且它的输运极性可以用应变进行调控;计算了半导体性和含狄拉克锥的石墨炔体系的本征迁移率，发现它们大多在105 cm2 V-1 s-1以上。　　（三）预测石墨烯基纳米器件的量子输运行为。探索了应变对锯齿形石墨烯纳米带(ZGNRs)的量子输运行为的影响，发现在约0.05的切应变下，所有ZGNRs表现出统一的输运行为，能用作纳米导线;与北京大学郭雪峰课题组合作，共同研究了以石墨烯为电极的二芳烯分子器件的光致电导转换，证明光引发的分子构象转变会导致分子器件从关态变为开态，其输运行为可以用势垒和共振隧穿模型进行解释。